二維石墨相氮化碳納米片的制備、表征及其光催化性能的研究.pdf

1、21世紀(jì)，在能源危機(jī)和環(huán)境污染的背景下，由于光催化技術(shù)在利用太陽(yáng)能方面擁有的巨大潛力，因而制備出廉價(jià)、高效的光催化劑已成為本世紀(jì)亟待解決的科研難題。近年來(lái)，不含金屬組分的石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化劑引起了廣泛的關(guān)注。然而，目前所制備的g-C3N4的光催化活性和應(yīng)用由于其比表面積小、光吸收范圍窄及導(dǎo)電性差等受到了限制。同時(shí)，超薄的二維納米片(2D nanosheets)材料由于其大的比表面積和獨(dú)特的結(jié)構(gòu)而被廣泛應(yīng)用于電子器件、催化

2、劑、化學(xué)或生物傳感器、超級(jí)電容器及能源儲(chǔ)存等領(lǐng)域。因而，制備 g-C3N4納米片并將其應(yīng)用于光催化領(lǐng)域成為了研究熱點(diǎn)。目前，制備 g-C3N4納米片的實(shí)驗(yàn)方法存在著耗時(shí)、產(chǎn)率低、污染嚴(yán)重等問(wèn)題，因而開(kāi)發(fā)出綠色、快速、高效的制備方法依然是一項(xiàng)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。同時(shí)，g-C3N4在剝離過(guò)程中的具體變化機(jī)理有待更深入的研究。另外，化學(xué)剝離法所制備的g-C3N4納米片在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用有待進(jìn)一步的論證。
　　本論文首先綜述了光催化技術(shù)和g-C3

3、N4的研究現(xiàn)狀以及g-C3N4納米片的研究進(jìn)展。在此基礎(chǔ)上，本文主要圍繞 g-C3N4納米片的制備，并通過(guò)一系列的表征手段和測(cè)試對(duì)其結(jié)構(gòu)、形成過(guò)程及光催化活性等進(jìn)行了深入的研究，具體內(nèi)容如下：
　　(1)首次采用裂解-剝離的兩步法制備出了橫向尺寸～1μm、厚度為2.5 nm、比表面積為80 m2g-1的大長(zhǎng)徑比g-C3N4納米片，整個(gè)過(guò)程的最終產(chǎn)率為60％。表征結(jié)果表明，所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4材料的本征結(jié)

4、構(gòu)，其禁帶寬度由于量子限域效應(yīng)而有所增大，光生載流子在其表面的分離和傳輸能力顯著提高。制備過(guò)程分析表明，在稀硫酸和加熱的條件下，g-C3N4首先發(fā)生了裂解和部分的剝離，同時(shí)伴隨著一定程度的質(zhì)子化。隨后在超聲條件下，裂解后的g-C3N4在水中進(jìn)一步剝離，最終形成了大長(zhǎng)徑比的納米片。光催化測(cè)試表明，其在全光譜和可見(jiàn)光條件下光催化產(chǎn)氫的速率分別是同樣條件下本體的5.4倍和3.1倍，而其在全光譜和可見(jiàn)光條件下光催化降解亞甲基藍(lán)（MB）的速率常數(shù)

5、分別是本體的2.6倍和2.0倍。
　　(2)首次通過(guò)一步水滴加法制備出了橫向尺寸～70nm、厚度為2.5 nm、比表面積為86.29 m2g-1的小尺寸g-C3N4納米片，整個(gè)過(guò)程耗時(shí)~30 min，而最終產(chǎn)率則高達(dá)70%。表征結(jié)果表明，該方法所制備的g-C3N4納米片基本保持了g-C3N4的本征結(jié)構(gòu)，其禁帶寬度相比上述大長(zhǎng)徑比的納米片所增加的還多。另外，其表面上的光生載流子的分離和傳輸能力也明顯提高。制備過(guò)程分析表明，濃硫酸在制