碳水化合物在雙液相體系中降解轉(zhuǎn)化為5-HMF的研究.pdf

1、隨著化石能源的不斷消耗，開發(fā)新能源替代化石資源具有重要的意義。生物質(zhì)資源具有存儲量大、可再生、開發(fā)成本低、綠色無污染等優(yōu)點，利用生物質(zhì)碳水化合物降解可得到5-羥甲基糠醛(5-HMF)。5-HMF具有多個官能團(tuán)，可用來制備高值的化學(xué)品，如2，5-二甲基呋喃，2，5-呋喃二甲醛，乙酰丙酸，DFF等。此外，5-HMF還具有藥物活性，也可作為化工原料和液體燃料。生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為5-HMF反應(yīng)的關(guān)鍵點是要探尋高效的溶劑體系和催化劑。雙液相體系可通過反

2、應(yīng)-萃取相結(jié)合提高反應(yīng)效率，因此在5-HMF的合成研究中備受關(guān)注。本文主要圍繞水-四甲基二戊酮雙相體系，用合成的催化劑催化纖維素和果糖轉(zhuǎn)化至5-HMF，并展開了一系列對反應(yīng)的影響因素的研究。
　　1.以[MIMPS]和磷鎢酸為原料合成了1-甲基-3-（3-磺酸基丙基）咪唑磷鎢酸鹽離子液體[MIMPS]3PW12O40，將之與CrCl3反應(yīng)合成離子液體催化劑1-甲基-3-(3-磺酸基丙基)咪唑磷鎢酸化鉻(Cr([MIMPS]3PW1

3、2O40)3)。對催化劑進(jìn)行了核磁共振及紅外表征確定其結(jié)構(gòu)，并用于纖維素降解為5-HMF反應(yīng)，研究反應(yīng)的影響因素，優(yōu)化反應(yīng)條件。結(jié)果表明，使用0.1 g Cr([MIMPS]3PW12O40)3催化劑，反應(yīng)溶劑水-MBIK的體積比為5∶5，在140℃反應(yīng)4h，可獲得最高還原糖(TRS)產(chǎn)率(77.8％)及5-羥甲基糠醛(5-HMF)的產(chǎn)率(52.5％)。此外，還考察了催化劑在反應(yīng)體系中的循環(huán)性能。
　　2.通過浸漬法制備了Cr2O