硅納米晶體的鹵素雜質研究.pdf

1、硅納米晶體具有獨特的電子和光學性質，已逐漸成為研究熱點之一，在微電子、光電子、光伏、熱電、生物影像等領域具有廣闊的應用前景。硅納米晶體的電子光學性質受到量子限域效應和表面化學的影響。量子限域效應的作用已經在很多理論和實驗工作中得到驗證。而表面化學的作用與納米晶體中的雜質密切相關。在硅納米晶體的制備和表面改性等實驗工作中，常常會引入鹵素雜質，它們對納米晶體的性質影響明顯。所以利用基于第一性原理的密度泛函計算方法，從理論上研究鹵素雜質引入到

2、硅納米晶體之后材料電子光學性質的改變，進一步理解量子限域效應和表面化學對硅納米晶體的影響就變得很有意義。
　　 本論文基于密度泛函理論，研究了含鹵素雜質的硅納米晶體的電子光學性質，并取得了如下一系列的創(chuàng)新結果。
　　 (1)研究了在硅納米晶體不同位置引入不同含量的氯原子之后，硅納米晶體幾何結構、形成能、能帶分布、激發(fā)能、發(fā)射能、復合速率等電子光學性質的變化。通過比較納米晶體的形成能發(fā)現，硅納米晶體中引入一個氯原子時，氯原

3、子更傾向于位于晶體表面成單鍵態(tài)而很難進入體內。在硅納米晶的合成過程中，若氯的化學勢很低，則更易得到完全氫鈍化的硅納米晶體；若氯的化學勢較高則氫和氯共鈍化的硅納米晶體更易形成。高鈍化量的硅納米晶體表面結構畸變明顯，晶體結構不穩(wěn)定。隨著氯鈍化量的增加，硅納米晶體的激發(fā)能和發(fā)射能均明顯減小。含有氯雜質的硅納米晶體的帶邊輻射復合速率比完全氫鈍化的硅納米晶體更高。
　　 (2)比較研究量子限域效應和表面化學在含氟雜質的硅納米晶體中的作用。

4、發(fā)現一定尺寸的硅納米晶體，隨著氟雜質鈍化量的增加，表面化學的作用增強，導致晶體幾何結構畸變增加，能帶分布改變，激發(fā)能和發(fā)射能下降，復合速率先增加后減小。對于小尺寸的硅納米晶體，量子限域效應的作用占主導。對于大尺寸的硅納米晶體，高鈍化量下(＞50％)表面化學卻可以超過量子限域效應決定硅納米晶體電子光學性質。不同尺寸的硅納米晶體，隨著氟雜質鈍化量的增加，復合速率均先增加后減小。
　　 (3)研究了不同的鹵素雜質引入到硅納米晶體后，納

5、米晶體電子光學性質的變化，包括幾何結構、能帶分布、激發(fā)能、發(fā)射能、復合速率等，得到以下結論：較低鹵素雜質鈍化量下，硅納米晶體的晶體結構變化較?。烩g化量增加結構畸變越來越明顯，并且引入的雜質原子半徑增加(電負性減小)，納米晶體結構畸變大，并導致計算難以收斂。納米晶體形成能隨著鈍化量的增加而減小，不同電負性的原子對形成能的影響不同。硅納米晶體的能級分布和能量帶隙均明顯受鈍化量和元素種類的影響：隨著鈍化量的增加或者雜質原子電負性的降低，不同硅