SiO2復(fù)合陶瓷的制備及其相關(guān)性能研究.pdf

1、二氧化硅(SiO2)陶瓷是一種重要的工程材料，由于其具有的優(yōu)秀的介電性能以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于例如導(dǎo)彈天線罩和衛(wèi)星接收器等諸多重要的領(lǐng)域。但是其與生俱來(lái)的脆性卻限制了其更為廣泛的應(yīng)用。因此制備一種不僅具有優(yōu)秀的力學(xué)性能同時(shí)具有優(yōu)異介電性能的SiO2復(fù)合陶瓷迄今為止還是一項(xiàng)非常具有挑戰(zhàn)性的工作。
　　 本文以微米級(jí)和納米級(jí)的SiO2為初始原料，采用傳統(tǒng)的機(jī)械球磨的方法，在乙醇為分散介質(zhì)的條件下，將添加相與SiO2粉

2、體混合均勻，采用熱壓燒結(jié)的工藝，在氬氣（Ar）為保護(hù)氣氛下，制各了SiO2-Al2O3-BNNPs(S-A-BNNPs)，SiO2-Al2O3-BNNTs(S-A-BNNTs)，SiO2-BNNPs和SiO2-BNNTs四種不同材料體系的SiO2陶瓷復(fù)合材料。并研究了添加相的含量，燒結(jié)溫度等參數(shù)對(duì)復(fù)合陶瓷的力學(xué)性能和介電性能的影響，并借助于XRD，F(xiàn)ESEM和HRTEM等分析測(cè)試技術(shù)對(duì)添加相的強(qiáng)韌化機(jī)理進(jìn)行了討論，最后簡(jiǎn)單的分析了添加相

3、和燒結(jié)溫度對(duì)SiO2復(fù)合陶瓷介電性能的影響機(jī)理。本文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　 (1)S-A-BNNTs材料體系。采用10wt％Al2O3和5wt％BNNTs作為添加相在燒結(jié)溫度為1350℃下，成功制備了具有優(yōu)異的力學(xué)性能的SiO2復(fù)合陶瓷。使SiO2陶瓷的彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性分別從27.3MPa和0.58MPa·m1/2增加到103.5MPa和1.39MPa·m1/2，相比于純SiO2陶瓷分別增加了379.1％和239.7％。借

4、助于物相分析和微觀結(jié)構(gòu)分析，SiO2力學(xué)性能改善的原因歸因于以下幾點(diǎn):①在SiO2基體中添加了具有優(yōu)異力學(xué)性能的Al2O3材料，使SiO2的力學(xué)性能得到改善。②SiO2，Al2O3和BN材料是一種典型的玻璃體系，擴(kuò)散層的存在使復(fù)合材料的界面結(jié)合強(qiáng)度升高，改善了SiO2基體的力學(xué)性能。③Al2O3的阻止裂紋傳播的作用，以及BNNTs在裂紋傳播時(shí)所形成的拔出和橋連結(jié)構(gòu)，使SiO2基體的斷裂韌性得到了明顯的改善。
　　 (2)S-A-

5、BNNPs材料體系。采用與S-A-BNNTs材料體系相同的制備工藝，制備出的SiO2復(fù)合陶瓷同樣具有優(yōu)異的力學(xué)性能。使S-A-BNNPs復(fù)合陶瓷的彎曲強(qiáng)度達(dá)到了86.3MPa，是純SiO2陶瓷的316％，斷裂韌性達(dá)到了1.23MPa·m1/2，是純SiO2陶瓷的212％。在此材料體系中，Al2O3的作用與其在S-A-BNNTs的作用是一致的。另外，我們將BNNPs對(duì)復(fù)合陶瓷的力學(xué)性能的改善歸因于BNNPs典型的片層狀結(jié)構(gòu)使裂紋在傳播過(guò)程

6、中發(fā)生了偏轉(zhuǎn)和終止，從而使SiO2基體的力學(xué)性能得到了提高。
　　 (3)SiO2-BNNPs材料體系。在前面介紹的S-A-BNNTs和S-A-BNNPs兩個(gè)材料體系中，由于采用了介電常數(shù)較大的Al2O3材料作為添加相，不可避免地會(huì)破壞SiO2基體優(yōu)異的介電性能。在本章中我們將Al2O3去除而只將與SiO2同樣具有優(yōu)異介電性能的BNNPs單獨(dú)加入基體中，成功的制備了低介電高強(qiáng)度的SiO2復(fù)合陶瓷。當(dāng)BNNPs為5wt％時(shí)，SiO

7、2-BNNPs復(fù)合陶瓷的斷裂韌性為1.22MPa·m1/2，相比于純SiO2陶瓷提高了217％。當(dāng)BNNPs為7wt％時(shí)，復(fù)合陶瓷的彎曲強(qiáng)度達(dá)到了117MPa，提高了230％。當(dāng)BNNPs的含量為5wt％時(shí)，復(fù)合陶瓷的介電常數(shù)為4.1。
　　 (4)SiO2-BNNTs材料體系。為了制備低介電高強(qiáng)度的SiO2復(fù)合陶瓷，在本掌中將BNNTs作為添加相，以SiO2材料為基體，運(yùn)用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備了SiO2-BNNTs復(fù)合陶瓷，并借助

8、于物相和微觀結(jié)構(gòu)分析測(cè)試技術(shù)對(duì)其力學(xué)性能和介電性能進(jìn)行了分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)燒結(jié)溫度為1400℃時(shí)，復(fù)合陶瓷的力學(xué)性能最為優(yōu)異，彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性分別達(dá)到了120.5MPa和1.21MPa·m1/2。當(dāng)BNNTs含量為5wt％時(shí)，SiO2-BNNTs的介電性能隨著燒結(jié)溫度的變化發(fā)生了明顯的變化，當(dāng)燒結(jié)溫度分別為1300℃，1350℃和1400℃時(shí)，在實(shí)驗(yàn)中所測(cè)試到的復(fù)合陶瓷的介電常數(shù)分別為3.25，3.55和4.05，并且在測(cè)試頻率范

9、圍內(nèi)保持穩(wěn)定。
　　 本論文采用不同的熱壓燒結(jié)工藝，在不同的制備條件下制備出了具有高強(qiáng)度、高韌性、低介電的SiO2復(fù)合陶瓷，并借助于XRD，F(xiàn)ESEM和HRTEM等分析測(cè)試技術(shù)對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)和改善機(jī)制進(jìn)行了分析。
　　 本論文得到了國(guó)家自然基金(50872072、51042005)、山東省科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2011GGX10205、2009GG10003003)和山東大學(xué)自主創(chuàng)新基金項(xiàng)目(2009TS001、2012TS2