三氧化鋁負載的鈷費-托合成催化劑結構及催化性能的研究.pdf

1、費-托合成是CO和H2在催化劑的作用下轉化為液體燃料的過程。而其中鈷基催化劑由于其高的重質烴選擇性、經(jīng)濟性而日益受到重視。 本文鈷基催化劑采用等體積法制備，催化劑在ID=2cm的固定床反應器中評價，測試條件為：1.0MPa，2000 h-1，230 ℃及H2/CO=2，采用BET、X-射線衍射，程序升溫還原、氫氣-程序升溫脫附、X-射線光電子能譜及氧滴定等手段表征催化劑。 論文對Co/Al2O3催化劑的一些變化趨勢作了較

2、深的剖析，揭示了催化劑結構與其活性、產(chǎn)物選擇性的關聯(lián)。具體包括以下方面： 1.增大Co/Al2O3催化劑的鈷負載量，Co3O4晶粒直徑逐漸增大。 2.Co/Al2O3催化劑的還原分為兩個階段，分別歸屬于Co3O4相(還原溫度為320 ℃)、Co3O4-Al2O3相互作用化合物的還原(還原溫度在400 ℃以上)。 3.Co/Al2O3催化劑中還原態(tài)的金屬鈷對氫有兩種吸附位，鈷負載量影響催化劑的吸附行為，提高鈷負載量

3、，低溫吸氫量增加，高溫吸氫量減少。隨著鈷負載量增大，催化劑還原度和金屬鈷晶粒直徑增大。 4.Al2O3載體孔徑影響Co3O4晶粒直徑大小、催化劑的還原度與反應的活性。大孔的Al2O3促進了催化劑上大尺寸的Co3O4晶粒生成，降低了催化劑表面鈷活性位的數(shù)目及還原度，降低了催化劑的費托反應活性。 5.鋯助劑的添加，抑制了Co/Zr/Al2O3催化劑上CoAl2O4的生成，增大了催化劑上Co3O4晶粒尺寸，提高了催化劑費-托反