硅納米管負(fù)載鈷基、釕基催化劑的費(fèi)-托合成催化性能研究.pdf

1、費(fèi)一托合成（FTS）是將合成氣（CO+H2）在催化劑作用下轉(zhuǎn)化為潔凈燃料的重要途徑。得到高活性高選擇性的催化劑是其研究和開發(fā)的主要目標(biāo)。本論文工作選擇碳納米管（CNT）為模板劑，制備了具有管狀結(jié)構(gòu)的硅納米管（SNT），以SNT為載體，用浸漬法制得一系列鈷基及釕基費(fèi)一托合成催化劑。采用X-射線衍射、N2-吸附脫附實(shí)驗(yàn)、透射電子顯微鏡、程序升溫還原等表征手段對催化劑進(jìn)行表征。
　　 在固定床反應(yīng)器上考察催化劑的費(fèi)一托合成反應(yīng)活性和產(chǎn)

2、物選擇性。
　　 研究結(jié)果如下：
　　 1.漿態(tài)浸漬法制得釕催化劑（Ru/SNT），釕納米顆粒主要在納米管內(nèi)。費(fèi)一托合成活性測試結(jié)果表明，硅納米管負(fù)載的釕催化劑比傳統(tǒng)二氧化硅負(fù)載的釕催化劑具有更高的活性，由于SNT 具有特殊的孔結(jié)構(gòu)，使得催化劑中的氧化態(tài)釕物種絕大多數(shù)在管道內(nèi)，限制了顆粒的增長，使釕在載體上較好地分散。而以SiO2為載體的催化劑，由于釕顆粒大，在載體上分散度低而表現(xiàn)出較低活性，且對重質(zhì)烴選擇性高。

3、　　 2.以碳納米管為模板合成的硅納米管（SNT）和碳納米管外包裹一層硅復(fù)合材料的納米管(SNT-CNT)，以不同材料的無機(jī)納米材料為載體，采用滿孔浸漬法制得一系列鈷催化劑。催化劑費(fèi)一托合成活性測試結(jié)果表明，硅納米管負(fù)載的鈷催化劑具有更高的活性，這是由于Co/SNT 容易還原。而以SNT-CNT 復(fù)合材料為載體的催化劑，由于SNT-CNT 比表面積小，鈷顆粒大在載體上分散度低而導(dǎo)致低活性。
　　 Co/CNT的CH4 選擇性最

4、高，一方面是由于金屬鈷顆粒小而空間位阻大導(dǎo)致C5+選擇性低，CH4 選擇性高；另一方面是由于載體中的碳原子在氫氣氣氛中鈷催化劑作用而氣化而生產(chǎn)CH4，而使CH4 選擇性更高。
　　 3.以SiO2、SBA-15、SNT等不同結(jié)構(gòu)的硅材料為載體，采用滿孔浸漬法制得一系列鈷催化劑。催化劑費(fèi)一托合成活性測試結(jié)果表明催化劑活性相差不大。但對產(chǎn)物選擇性有較大影響。Co/SNT 具有較高的C5+選擇性和較低的CH4 選擇性，這是由于負(fù)載在硅