選擇分離氫分子的負載型Pd修飾PI—SiO-,2-雜化膜的研究.pdf

1、隨著石油化工的快速發(fā)展,氫氣作為化工原料和潔凈能源,其需求量日益增加.從與氫相關(guān)的催化反應(yīng)系統(tǒng)中分離回收氫氣已成為研究熱點.本論文主要對有機.無機雜化膜的高滲透通量和鈀對氫氣的選擇滲透性的結(jié)合進行了研究. 本研究采用溶膠浸漬法制得了以TiO<,2>為過渡層的負載型二氧化鈦陶瓷膜管(TiO<,2>/K-M),再采用溶膠.凝膠法在其表面制備出聚酰亞胺.二氧化硅雜化分離膜. 采用兩種方法用鈀對雜化膜進行修飾:一種是采用溶膠.凝

2、膠法,制備出Pd-PAA-SiO<,2>溶膠在TiO<,2>/K-M 膜管上進行涂膜、亞胺化和還原；第二種是在負載型PI-SiO<,2>雜化膜表面采用化學鍍法進行鈀修飾.利用IR、SEM、BET、XRD和氣體滲透性測定等手段對各膜材料的結(jié)構(gòu)、微觀形貌、孔徑分布、晶相組成和透氣性等物化性能進行了表征,并測定了CH<,4>、H<,2>O、H<,2>、CO<,2>、CO和N<,2>等通過該膜的選擇滲透性能. 綜合表征結(jié)果證明了各負載型

3、膜材料的膜層成膜情況良好,層間結(jié)合緊密,孔徑分布狹窄；在鈀修飾PI-SiO<,2>/TiO<,2>/K-M中,聚酰亞胺與二氧化硅間形成了鍵聯(lián)結(jié)構(gòu)；鈀以還原后的金屬形態(tài)存在,分散均勻,起著對聚酰亞胺-二氧化硅膜孔結(jié)構(gòu)的修飾作用.氣體滲透結(jié)果顯示在TiO<,2>/K-M過渡層膜上由努森擴散和黏性流擴散共同控制；在PI-SiO<,2>雜化膜中H<,2>/N2、CO<,2>/N<,2>、H<,2>O/N<,2>分離因子較高；溶膠-凝膠法制得的P