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文檔簡介
1、隨著經(jīng)濟發(fā)展我國一次性能源消費將不斷上升,煤在一次能源中占了70%的比重。煤燃燒釋放的各種污染物威脅著環(huán)境和人類的健康。利用一種技術(shù)或者兩種技術(shù)結(jié)合同時脫除多種污染物可以以較低的成本獲得較高的環(huán)境收益。本文對利用臭氧和活性分子實現(xiàn)多種污染物協(xié)同脫除的相關(guān)問題進(jìn)行了實驗和機理研究,主要研究內(nèi)容包括可溶性NOx的濕法脫除,煙氣整體催化氧化污染物研究及與臭氧氧化對比,若干未知速率和未明機理反應(yīng)的量子化學(xué)研究,異相催化氧氣產(chǎn)生活性分子氧化NO研
2、究。主要研究內(nèi)容包括:
⑴將可溶性NOx濕法脫除是氧化性方法協(xié)同脫除污染物的最后也是重要的一步。采用臭氧噴射技術(shù),NO2是O3/NO摩爾比較低時的產(chǎn)物。吸收液中S(Ⅳ)和pH值直接關(guān)系著NO2的脫除效率。NO2可與吸收液中的SO32-、HSO3-反應(yīng),增大吸收速率,提高脫除效率。相同S(Ⅳ)濃度下,NO2脫除率隨pH值升高而增大。在典型脫硫塔液相條件下,300ppm NO2的脫除效率約為70%,亞硝酸根是其主要的液相產(chǎn)物。
3、NO2、SO2的相互影響為:SO2造成噴淋液中pH值下降和S(Ⅳ)上升,綜合結(jié)果使NO2脫除率略有下降;NO2的吸收使噴淋液的pH值和SO2的脫除率下降,吸收液中硫酸根濃度上升。在O3/NO摩爾比大于1時,因氣相生成NO3、N2O5,NOx脫除急劇上升,可以達(dá)90%以上,同時液相NO3-濃度上升。
⑵采用兩種煙氣整體催化方式(NTP、UV),分別氧化Hg0和NO。利用DBD-NTP對煙氣整體催化產(chǎn)生活性分子氧化Hg0。O/
4、O3是氧化Hg0的重要物質(zhì),氧化率與O3濃度直接相關(guān)。當(dāng)模擬煙氣中無O2單獨水汽存在時,NTP中產(chǎn)生的OH會一定程度上氧化Hg0。當(dāng)H2O與O2共存時少量水汽可促進(jìn)Hg0氧化,超過一定濃度則阻礙氧化,原因是有O2存在OH對Hg氧化有兩面性:一是OH自身可以氧化Hg0,二是OH能促進(jìn)O、O3等的消耗。模擬煙氣中的HCl可促進(jìn)Hg氧化,生成可溶性Hg2+物質(zhì)。利用UV光催化煙氣產(chǎn)生活性分子氧化NO。UV催化煙氣產(chǎn)生臭氧量與NO氧化量基本一致
5、,水汽加入可以明顯改善NO氧化。在UV下煙氣O2不對SO2產(chǎn)生氧化作用,有水汽出現(xiàn)后氧化效果明顯。與臭氧氧化對比:NTP與UV均可對煙氣整體催化,產(chǎn)生O3、O、OH等多種活性分子,有效氧化污染物但整體化催化方式更加耗能,就無機污染物處理方面臭氧噴射方式足可以實現(xiàn)高效低價脫除。
⑶所有涉及到O3、NO3的反應(yīng)均為氧抽取轉(zhuǎn)移反應(yīng)。SO2與O3反應(yīng)活化能量子化學(xué)計算結(jié)果為9.68 kcal/mol,為NO與O3的3.5倍,150
6、℃下的反應(yīng)速率常數(shù)為后者的102分之1,所以O(shè)3可以選擇性氧化NO。H2O2與SO2反應(yīng)速率同樣很慢,SO2在氣相中的轉(zhuǎn)化比較困難。NO3可分別與O3和NO3發(fā)生反應(yīng),生成 NO2、O2。NO3與O3反應(yīng)活化能為8.85kcal/mol。NO3自身碰撞消耗反應(yīng)可以通過兩條路徑實現(xiàn),三重態(tài)路徑活化能為34.6kcal/mol,單重態(tài)路徑上有兩個過渡態(tài)、一個中間體,活化能依次為1.36 kcal/mol,2.38kcal/mol,反應(yīng)主要通
7、過后一路徑實現(xiàn)。反應(yīng)動力學(xué)模擬表明,150℃下NO3自身碰撞分解反應(yīng)是NO3消耗的主要反應(yīng),低溫利于NO3的生存。NO3與Hg共存的動力學(xué)模擬表明,NO3分解不會對NO3氧化Hg構(gòu)成竟?fàn)帲蚴荖O3與Hg反應(yīng)速率極快、Hg濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于煙氣中NOx。
⑷提出了利用固體催化劑吸附活化煙氣中的氧氣,產(chǎn)生表面活性氧物種,氧化多種污染物,與濕法洗滌結(jié)合可實現(xiàn)協(xié)同脫除。O2分子本身反應(yīng)活性很低,與催化劑表面作用后可提高反應(yīng)活性。首先
8、對固相催化O2氧化NO進(jìn)行了試驗研究和催化劑表征。采用的載體是具有優(yōu)良儲氧功能的CeO2,活性組分為鈷和錳,溶膠凝膠法制備,最佳煅燒溫度分別為400℃(CoCeOx),500℃(MnCeOx),摻雜金屬與載體鈰摩爾比約1:2時,達(dá)到最好交互作用,催化效果最好,金屬高度分散在載體中形成固溶。在200~300℃范圍內(nèi)可以達(dá)到50~90%的NO氧化率。La摻雜可提高M(jìn)nCe氧化物催化劑的活性。催化機理可簡述為,通過體相晶格氧和表面氧物種向表面
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