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文檔簡介
1、由于富勒烯C60的生產(chǎn)量及應用范圍不斷擴大,C60將不可避免地在使用、排放、廢棄過程中進入水體。C60極其疏水,在水介質中以納米晶體顆?!皀C60”的形式存在,nC60在水環(huán)境中的遷移轉化行為及其生物生態(tài)效應一直倍受關注。C60分子在不同介質中釋放或吸收自由基的能力各異,雖然在水介質中形成的nC60不具備產(chǎn)生自由基的能力,但是大量有關nC60的生物毒性研究報導認為nC60引發(fā)的生物效應與活性氧自由基密切相關。本文首先探討nC60在水
2、中的形成規(guī)律,以及nC60性質與釋放活性氧自由基能力之間的關系;其次通過建立產(chǎn)生氧自由基的反應,探究nC60對氧自由基產(chǎn)生水平的影響,旨在揭示nC60對氧自由基發(fā)生過程的作用機制;最后通過研究nC60的去除評價nC60的毒性風險,并探討氧自由基與nC60的殘留毒性之間的關系。本文的主要研究成果包括以下幾個方面:
1. nC60的形成過程遵循“締合—分散—穩(wěn)定”的規(guī)律,水體中的成分對nC60的形成及性質影響顯著。
運用
3、非對稱流場流耦合靜態(tài)光散射技術監(jiān)測 nC60形成過程中的粒徑變化得出,疏水的C60在水中形成納米晶體顆粒nC60需經(jīng)過三個步驟:(1)疏水性的C60分子從初始形態(tài)中脫離并不斷與H2O分子締合;(2)形成大尺寸的納米晶體聚集體;(3)大聚集體分散成更穩(wěn)定的小顆粒。水體成分對nC60的形成過程影響顯著,其中,氫離子增多,離子強度增大將阻礙nC60形成,而天然腐殖質、表面活性劑及懸浮固體的存在則促進nC60形成。
2.粒徑分布及分散
4、狀態(tài)是影響nC60產(chǎn)生活性氧自由基的關鍵因素。
結構緊湊的nC60聚集體表現(xiàn)為沒有光活性不能介導氧自由基產(chǎn)生,而非離子表面活性劑TX100能誘導nC60釋放O2??與1O2。在nC60的形成過程中TX100促進nC60的大聚集體分散成小粒子,nC60水懸液呈現(xiàn)出高分散狀態(tài)時檢測到氧自由基產(chǎn)生,說明nC60的分散狀態(tài)與氧自由基的產(chǎn)生直接相關。3. nC60與幾種活性氧自由基的作用機制各不相同,表現(xiàn)為催化 H2O2反應,猝滅?OH
5、,抑制O2??產(chǎn)生,不與1O2反應。
nC60能夠在黑暗中催化H2O2轉變?yōu)楣曹椝釅A對HO2?/O2??,原因是nC60具有電子傳遞的能力將電子傳遞給H2O2,促進HO2?/O2??的生成;nC60能夠“吸收”?OH,但反應速率較慢受擴散速度的限制;nC60抑制O2??的產(chǎn)生,原因是nC60作為電子受體搶奪電子傳遞鏈上原本要傳遞給O2的電子,導致O2被還原成O2??的機率變小。而對于單線態(tài)氧產(chǎn)生的體系,nC60既不干擾反應本身
6、,也不與1O2發(fā)生反應。
4.活性氧自由基的產(chǎn)生是nC60具有殘留毒性風險的重要原因。
通過混凝?沉淀?過濾水處理工藝評價 nC60的去除效果,運用發(fā)光細菌評價nC60經(jīng)過去除工藝后的殘留毒性。結果表明復雜的水體成分,如表面活性劑、天然腐殖質及懸浮固體會不同程度地降低 nC60的去除率,導致 nC60殘留在過濾液中,增大其毒性級別。尤其是 TX100存在時,與 nC60表現(xiàn)出協(xié)同毒性,使殘留在濾液中的nC60產(chǎn)生氧自
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