Keggin型雜多酸相轉(zhuǎn)移催化劑的合成、表征及催化性能研究.pdf

1、Keggin結(jié)構(gòu)雜多酸及其衍生物是一類兼具酸性和氧化還原性的固體雙功能催化劑，同時具有容易合成、價格低廉、熱穩(wěn)定性好、酸性和氧化還原性通過改變組成元素可在原子/分子水平上進行調(diào)節(jié)等特異性能，近年來在催化劑材料化學領(lǐng)域成為研究的熱點。 采用分步反應(yīng)、分步酸化、回流煮沸、乙醚萃取法合成系列雜多酸，將其與四丁基溴化銨復合形成雜多酸季銨鹽相轉(zhuǎn)移催化劑。通過紅外光譜及31PNMR等方法對所合成的催化劑進行表征分析，結(jié)果表明，所合成的化合物

2、具有Keggin型特征結(jié)構(gòu)。 本文在文獻調(diào)研的基礎(chǔ)上，研究了Keggin結(jié)構(gòu)雜多化合物的雙功能性，主要研究內(nèi)容如下： （1）對苯乙烯選擇性氧化制備苯甲醛反應(yīng)進行了研究，30％過氧化氫作氧化劑，考察了催化劑、溶劑、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間等參數(shù)對反應(yīng)的影響，通過氣相色譜，質(zhì)譜（GC—MS）聯(lián)用儀對氧化產(chǎn)物進行了跟蹤分析，并對其反應(yīng)機理進行了探索，得出了最優(yōu)的反應(yīng)條件。[（C4H9）4N]3PMo12O40是苯乙烯氧化反應(yīng)的高效催

3、化劑。價廉易得的雜多酸季銨鹽為催化劑，過氧化氫為氧化劑，這個環(huán)境友好的催化體系為烯烴的氧化反應(yīng)奠定了基礎(chǔ)。 （2）首次將[（C4H9）4N]H2PMo12O40其應(yīng)用于冰乙酸作溶劑，30％過氧化氫作氧化劑催化氧化苯甲醛制苯甲酸的反應(yīng)過程中，詳細考察了反應(yīng)條件對反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明，催化劑[（C4H9）4N]H2PMo12O40中各組分在雙氧水作用下催化活性較任一組分單獨作用時高。該催化體系簡單方便，反應(yīng)條件溫和，產(chǎn)物純度高，