等離子體催化氨氣裂解制氫的研究.pdf

1、氨氣是極具吸引力的燃料電池汽車非碳基氫源。然而貴金屬Ru負(fù)載型氨氣裂解制氫催化劑活性雖高但價格昂貴，在廉價的過渡金屬催化劑上氨氣也可以完全分解，但是分解溫度一般都要達(dá)到500℃以上，這對于應(yīng)用而言十分不利。非平衡等離子體是一種非常有效的活化分子手段。在等離子體中，電子通過電場加速而獲得足夠高的能量(1-10eV)，使反應(yīng)物分子激發(fā)、離解和電離，形成高能活化狀態(tài)的反應(yīng)物種。本論文在室溫常壓下，以氨氣為原料，采用單純介質(zhì)阻擋放電等離子體和等

2、離子體催化兩種活化手段，進(jìn)行氨氣分解制氫氣的反應(yīng)的初步探索。迄今為止，國內(nèi)外尚未發(fā)現(xiàn)有將介質(zhì)阻擋放電等離子體手段用于氨氣分解制氫反應(yīng)的相關(guān)報道。 本論文在探索實驗中得到的實驗結(jié)果如下：1、常溫常壓下，利用外水電極介質(zhì)阻擋反應(yīng)器，能夠有效的將氨氣分解生成氫氣和氮氣。在本論文實驗條件下，影響氨氣分解反應(yīng)的主要因素有介質(zhì)阻擋放電電壓、放電電極間距、放電頻率、NH3進(jìn)料氣速、放電區(qū)長度和高壓電極材質(zhì)。其中，介質(zhì)阻擋放電電壓和NH3進(jìn)料氣

3、速的影響最大。當(dāng)氨氣流速為10mL/min，極間距為3mm，放電電壓為23kV，放電頻率為11kHz時，氨氣轉(zhuǎn)化率可達(dá)93.0﹪。氨氣介質(zhì)阻擋等離子體放電電壓、電流、功率的示波器檢測結(jié)果顯示，放電狀態(tài)為明顯的絲狀放電。 2、在催化劑床層溫度大于350℃條件下，實現(xiàn)了介質(zhì)阻擋放電等離子體和催化劑對氨氣分解反應(yīng)的共同作用。當(dāng)氨氣流速為40mL/min，反應(yīng)器溫度為390℃在鐵催化劑上實現(xiàn)了氨氣大于99﹪的轉(zhuǎn)化率，此時的輸入功率為4.