原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的微生物失活及材料表面改性研究.pdf

1、本論文利用原子氧自由基陰離子(O<'->)的強(qiáng)氧化性和反應(yīng)性特點(diǎn)，結(jié)合我們研發(fā)的O<'->儲(chǔ)存發(fā)射材料(C12A7-O<'->)以及高純度O<'->制備方法，首次開展了(1)原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的微生物失活和相互作用機(jī)理研究；(2)原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的聚合物表面改性及其機(jī)理研究；(3)原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成研究。研究結(jié)果表明，O<'->和O<'->儲(chǔ)存發(fā)射材料在微生物失活、聚合物材料改性和氧化硅薄膜

2、制備等領(lǐng)域具有重要的潛在應(yīng)用價(jià)值。 本論文的主要研究?jī)?nèi)容與結(jié)果包括： 1.原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的微生物失活和相互作用機(jī)理研究 1)高純?cè)友踝杂苫庪x子束的產(chǎn)生：C12A7-O<'->材料是一種具有儲(chǔ)存、發(fā)射原子氧自由基陰離子(O<'->)的功能材料，我們利用等離子鍍膜技術(shù)，將該材料鍍?cè)阼偳队屑訜峤z的陶瓷支撐體表面，制成O<'->發(fā)生器。研究結(jié)果表明，由該O<'->發(fā)生器產(chǎn)生的最大O<'->束強(qiáng)度為220 μA

3、，發(fā)射的O<'->束純度大于90％。 2) O<'->水溶液的制備與表征：利用氬氣為載氣，將O<'->發(fā)生器產(chǎn)生的O<'->離子通入去離子水中制成O<'->水溶液；形成的O<'->水溶液一般呈酸性，利用電子順磁共振(EPR)和紫外一可見分光光度計(jì)(UV-VIS)等表征方法，測(cè)量了O<'->水溶液中O<'->和H<,2>O<,2>等活性氧物種的濃度。 3)氣相原子氧自由基陰離子的微生物失活和機(jī)理研究：利用由O<'->發(fā)生器

4、產(chǎn)生的高純O<'->束，研究了氣相原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的微生物失活和機(jī)理。主要考察了O<'->束強(qiáng)度、處理溫度、微生物初始濃度等對(duì)微生物失活效果的影響以及細(xì)胞結(jié)構(gòu)的變化。結(jié)果表明，1.5 μA/cm<'2> O<'->束在120 min內(nèi)可以引起3個(gè)對(duì)數(shù)量級(jí)以上的微生物數(shù)目的減少，失活效率隨O<'->束強(qiáng)度、處理溫度的增加而增加；微生物初始濃度對(duì)失活效率沒有顯著性影響；O<'->束誘導(dǎo)的不同種類的微生物的失活效果不同，與微生物的結(jié)構(gòu)有

5、關(guān)。場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、四極質(zhì)譜(Q-MS)和時(shí)間飛行質(zhì)譜(TOF-MS)結(jié)果顯示大腸桿菌的細(xì)胞壁和細(xì)胞膜被O<'->破壞，同時(shí)在失活過程中有CO和CO<,2>產(chǎn)物生成。 4)O<'->水溶液中微生物失活和機(jī)理研究：在不同條件下，考察了大腸桿菌在O<'->水溶液中的失活過程，探討了失活機(jī)理。結(jié)果表明，在60 min內(nèi)，O<'->水溶液[pH4.30±0.20，(2.5±0.8)×10<'-2> mmol/l O<'->

6、；0.5±0.2 mmol/l H<,2>O<,2>]可以使大腸桿菌的數(shù)目減少3個(gè)對(duì)數(shù)量級(jí)；在15-45℃的溫度范圍內(nèi)，失活效率隨溫度的增加而增加；大腸桿菌的初始濃度升高，失活效率降低。O<'->水溶液誘導(dǎo)的大腸桿菌失活過程中，存在大腸桿菌細(xì)胞的脂質(zhì)過氧化反應(yīng)，并出現(xiàn)核酸泄漏現(xiàn)象，F(xiàn)ESEM觀察發(fā)現(xiàn)細(xì)胞壁破損。因此，O<'->誘導(dǎo)的細(xì)胞壁和細(xì)胞膜破損以及核酸泄漏可能是大腸桿菌死亡的潛在原因。 2.原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的聚合物材

7、料表面改性及其機(jī)理研究1)O<'->水溶液對(duì)聚苯乙烯的表面改性研究：以O(shè)<'->水溶液(0.03±0.01 mmol/l O<'->；0.5±0.1 mmol/l H<,2>O<,2>)為反應(yīng)液，研究了在常溫下O<'->水溶液對(duì)聚苯乙烯表面改性效果。利用接觸角儀、原子力顯微鏡(AFM)、FESEM、X射線光電子能譜儀(XPS)、全反射傅立葉紅外變換光譜儀(ATR-FTIR)等表征手段對(duì)改性后表面親水性、粗糙度、表面形貌及表面物種進(jìn)行了詳

8、細(xì)地分析。結(jié)果表明，O<'->水溶液在48小時(shí)內(nèi)使聚苯乙烯的接觸角降低10°，引起表面能和親水性提高；O<'->水溶液改性后的表面變粗糙，引入了新的OH和C=O等親水官能團(tuán)。親水官能團(tuán)的引入是表面親水性提高的原因。 2)O<'->水溶液對(duì)聚四氟乙烯的表面改性研究：O<'->水溶液處理后的聚四氟乙烯表面有C-O，C-F和CF<,3>等新官能團(tuán)生成，表明O<'->引起了聚四氟乙烯表面化學(xué)鍵的斷裂和氧化，同時(shí)未發(fā)現(xiàn)諸如C=O和OH等親

9、水官能團(tuán)生成。常溫下O<'->水溶液處理48小時(shí)可使聚四氟乙烯表面的接觸角提高14°，引起表面能和親水性降低，疏水性提高。FESEM結(jié)果顯示，O<'->水溶液改性后的聚四氟乙烯表面變粗糙，這可能是表面疏水性提高的原因。 3.原子氧自由基陰離子誘導(dǎo)的硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成研究利用O<'->束對(duì)硅片表面氧化和二氧化硅薄膜形成過程進(jìn)行了研究，并且由O<'->氧化的硅片制備了金屬一氧化物一半導(dǎo)體(MOS)電容器，測(cè)試了電容器的電