稀土錳基化合物RMn-,6-Sn-,6-及其衍生物的結(jié)構(gòu)、磁性及磁電阻效應(yīng).pdf

1、本論文通過X射線衍射、中子衍射、磁性和輸運性質(zhì)測量等方法系統(tǒng)的研究了RMn6Sn6及其衍生化合物的晶體結(jié)構(gòu)、內(nèi)稟磁性、磁結(jié)構(gòu)及磁輸運性質(zhì)。 首先，本文研究了化合物RMn6Sn6-xGax(R=Er,Gd；x=0-2.0)的結(jié)構(gòu)和磁性。結(jié)果表明，Ga對Sn的替代并不改變ErMn6Sn6化合物六方的HfFe6Ge6型結(jié)構(gòu)；而對于GdMn6Sn-6-xGax體系，晶體結(jié)構(gòu)隨著Ga含量的增加發(fā)生如下轉(zhuǎn)變：x=0-0.6為六方的HfFe6

2、Ge6型結(jié)構(gòu)；當(dāng)x=0.9和1.2時，結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)檎坏腍oFe6Sn6型；當(dāng)Ga含量增至1.5時，結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)檎坏腡bFe6Sn6型；晶胞隨著Ga替代量的增加呈各向同性收縮。 HfFe6Ge6結(jié)構(gòu)的化合物ErMn6Sn6-xGax具有強(qiáng)的低溫硬磁行為(如化合物x=2.0的矯頑力Hc≥22kOe)。這是由于Ga對Sn的取代改變了Er的配位環(huán)境，使得Er次晶格的二級晶場系數(shù)A20符號發(fā)生改變，得到負(fù)的二級晶場參數(shù)B20，從而誘導(dǎo)出磁

3、晶單軸各向異性。此外，六級Stevens因子γJ和Er次晶格的四級晶場系數(shù)A40對這種化合物的易磁化方向也起了很重要的作用。 Mn原子磁矩在六方結(jié)構(gòu)和正交結(jié)構(gòu)中都表現(xiàn)出易面的磁行為。Mn次晶格的磁晶各向異性隨著溫度的升高、晶體結(jié)構(gòu)對稱性和Mn原子配位環(huán)境的改變而削弱。低溫下，Mn次晶格的磁晶各向異常數(shù)在-10K量級，相對于稀土次晶格的磁晶各向異性可以忽略不計。 對RMn6Sn6(R=Y,Gd,Tb)和ErMn6Sn6-x

4、Gax等化合物進(jìn)行吸H、吸N、摻C、摻B處理，結(jié)果表明此類化合物在常規(guī)條件下并不能形成間隙化合物。 其次，本文研究了HfFe6Ge6型的化合物(Y,Ho)Mn6Sn6和ErMn6Sn6的磁結(jié)構(gòu)、變磁轉(zhuǎn)變和磁電阻效應(yīng)。結(jié)果表明，化合物隨著成分、溫度的變化而表現(xiàn)出豐富的磁行為。YMn6Sn6隨著Ho的加入，發(fā)生了螺旋反鐵磁-螺旋亞鐵磁-(錐形)亞鐵磁的轉(zhuǎn)變；隨著溫度的升高，例如化合物Y0.5Ho0.5Mn6Sn6表現(xiàn)出螺旋亞鐵磁-螺

5、旋反鐵磁-亞鐵磁-順磁的復(fù)雜磁行為，變溫中子衍射研究表明這些磁相變是非公度-非公度磁結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變；化合物ErMn6Sn6隨溫度的升高也表現(xiàn)出亞鐵磁-螺旋反鐵磁-順磁豐富的磁行為。螺旋磁結(jié)構(gòu)的存在與Mn-Mn最近鄰(n1)和次近鄰(n2)的層間交換作用相關(guān)，它們之間存在如此關(guān)系：n1=-4n2cosφ，其中φ為相鄰層Mn-Mn間的自旋夾角。螺旋磁結(jié)構(gòu)中會產(chǎn)生一個有效的螺旋各向異性能Kφ,d∝-(1-cosφ)2，使磁矩傾向于面內(nèi)排列。Kφ,

6、d表現(xiàn)出與一般各向異性系數(shù)不同的溫度特性，它的作用隨著溫度的升高而增強(qiáng)。 在反鐵磁態(tài)，兩個體系的化合物都能在外磁場的作用下被誘導(dǎo)出反鐵磁態(tài)-亞鐵磁的變磁轉(zhuǎn)變?；衔颵1-xHoxMn6Sn6隨著Ho含量的增加，用較小的磁場(如化合物x=0.5，H＜6kOe)便可誘發(fā)變磁轉(zhuǎn)變，變磁轉(zhuǎn)變不存在溫度、磁場的滯后效應(yīng)，為二級相變。變磁磁轉(zhuǎn)變都伴隨出現(xiàn)巨磁阻效應(yīng)，例如化合物Y0.5Ho0.5Mn6Sn6在100K時MR=-16％，而ErM

7、n6Sn6在135K時MR=-9.8％。此外，化合物ErMn6Sn6在亞鐵磁態(tài)時表現(xiàn)出小的正磁電阻效應(yīng)。 最后，通過在稀土位上替代部分的輕稀土元素(如La和Ce)，得到新型HfFe6Ge6結(jié)構(gòu)的化合物Y1-xLaxMn6Sn6(x≤0.2)、Y1-xCexMn6Sn6(x≤0.3)和Tb1-xCexMn6Sn6(x≤0.3)。少量的La和Ce的替代并未改變YMn6Sn6的螺旋反鐵磁結(jié)構(gòu)，在外磁場作用下發(fā)生變磁轉(zhuǎn)變，伴隨著巨磁電阻