計算機輔助催化劑配方優(yōu)選及在多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑設(shè)計中應用.pdf

1、該文在前人開發(fā)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡輔助催化劑設(shè)計方法的基礎(chǔ)上,參照明人對人工神經(jīng)網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)(包括隱含層個數(shù)和隱含層節(jié)點個數(shù))的研究,確定了用于催化劑配方建模的人工神經(jīng)網(wǎng)絡隱含節(jié)點數(shù)選擇的基本原則;選用Sigmoid函數(shù)作為用于建模的人工神經(jīng)網(wǎng)絡各層的激活函數(shù);通過對傳統(tǒng)的BP算法、矩方法改進的BP算法和Levenberg-Marquardt方法改進的BP算法等三種神經(jīng)網(wǎng)絡學習算法的比較,認為Levenberg-Marquardt方法的收斂速度較

2、前兩種算法有明顯的優(yōu)勢,且對初始權(quán)值的依賴較前兩種算法要小,因此確定在催化劑配方建模中采用基于Levenberg-Marquardt方法的BP算法人工神經(jīng)網(wǎng)絡的學習算法;為了提高神經(jīng)網(wǎng)絡模型的精確度,確定了多輪次逐步訓練的策略,使催化劑模型朝正確的方向逼近;將SWIFT方法應用于網(wǎng)絡模型局部最優(yōu)點的求解,應用計算證明這種方法的尋優(yōu)速度很快,適用于有多個局部最優(yōu)的問題,并將此方法得到的催化劑配方作為下一輪進一步訓練的樣本;針對標準遺傳算法

3、收斂速度慢、局部尋優(yōu)能力差的缺點,首次將SWIFT方法和遺傳算法結(jié)合構(gòu)成混合遺傳算法(HybridGA),提高優(yōu)化的速度以設(shè)計出最優(yōu)的催化劑配方.基于上述各點,首次提出了一種基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡和混合遺傳算法的催化劑配方設(shè)計方法.針對直接神經(jīng)網(wǎng)絡建模的一些缺點,并進一步提高建模的效率,探索了將PLS方法與神經(jīng)網(wǎng)絡相結(jié)合(即NNPLS方法),并應用于建立多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑的模型.最后,基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡的催化劑配方模型均是黑箱模型(rob

4、ustmodel),對反應過程中催化劑表面的特性以及作用方式均缺乏必要的認識.故還采用FT-IR,XRD,XPS及SEM等多種表征方法對幾種典型的多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑進行分析研究以認識其催化反應機理并為進一步改進催化劑配方提供依據(jù).分析結(jié)果表明,Mn<,2>O<,3>和Na<,2>Zr(PO<,4>)<,2>是多組分甲烷氧化偶聯(lián)催化劑的活性組分,在催化劑表面上分別以立方晶體和絮狀物存在,且Mn<,2>O<,3>起主要作用,Zr的加入