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1、以MCM-22分子篩為對(duì)象、苯與丙烯液相烷基化合成異丙苯為模型反應(yīng),系統(tǒng)研究了擠條成型條件對(duì)分子篩催化劑物理化學(xué)特性和催化性能的影響,以期為該類(lèi)催化劑宏觀性能的進(jìn)一步提高提供可實(shí)施的科學(xué)基礎(chǔ)參考。 采用顆粒強(qiáng)度測(cè)定、NH<,3>-TPD酸性表征和氮吸附脫附-壓汞聯(lián)合多孔介質(zhì)孔結(jié)構(gòu)分布測(cè)試等表征技術(shù),對(duì)不同條件下成型的MCM-22分子篩進(jìn)行物化特性分析,系統(tǒng)考察了成型條件對(duì)催化劑顆粒強(qiáng)度、總酸量和孔道結(jié)構(gòu)等的影響。結(jié)果表明:
2、 (1)無(wú)機(jī)酸作膠溶劑和采用酒石酸助擠劑時(shí),催化劑強(qiáng)度較大;并隨水粉比和硝酸膠溶劑用量的增加呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì),隨粘合劑和助擠劑用量的增加而增大,隨擴(kuò)孔劑用量和原粉顆粒度的增加而減小;以MCM-22分子篩催化劑強(qiáng)度為目標(biāo)函數(shù),通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)確定的適宜成型條件為:SB粉用量為30%,水粉比為0.8,硝酸用量為10%,不加擴(kuò)孔劑,田菁粉用量為3%。 (2)膠溶劑、助擠劑和擴(kuò)孔劑對(duì)MCM-22分子篩催化劑孔結(jié)構(gòu)分布影響較大。有機(jī)酸作膠
3、溶劑和田菁粉作助擠劑時(shí),催化劑孔容較大;隨硝酸用量的增加,催化劑比表面積逐漸增大,而孔容則呈現(xiàn)先增后減的趨勢(shì);PEG20000擴(kuò)孔劑用量為10%時(shí),擴(kuò)孔效果最佳。 (3)MCM-22分子篩催化劑總酸量隨著膠溶劑用量增加而增加,隨著擴(kuò)孔劑PEG20000用量的增加呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì);無(wú)機(jī)酸作膠溶劑的催化劑總酸量高于有機(jī)酸;以催化劑總酸量為目標(biāo)函數(shù),通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)確定的適宜成型條件為:硝酸用量為10%,PEG20000用量為10%
4、,田菁粉用量為3%。以苯和丙烯烷基化合成異丙苯為模型反應(yīng),分別采用氣.液半連續(xù)和液-液連續(xù)兩種操作方式對(duì)所制備分子篩催化性能的評(píng)價(jià)結(jié)果表明:水粉比和粘合劑對(duì)分子篩的催化性能影響很??;無(wú)機(jī)酸作膠溶劑制備的催化劑有著比有機(jī)酸更好的活性和更高的目的產(chǎn)物選擇性,當(dāng)硝酸用量為10%時(shí),目的產(chǎn)物異丙苯的選擇性達(dá)最大值;當(dāng)采用酒石酸做助擠劑時(shí),可以適當(dāng)提高異丙苯選擇性;擴(kuò)孔劑對(duì)異丙苯選擇性影響很大,選用PEG20000且用量為10%時(shí),異丙苯選擇性最
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