飛秒激光場中雙原子分子電離解離動(dòng)力學(xué)理論研究.pdf

1、隨著脈沖激光技術(shù)的發(fā)展，超快超強(qiáng)脈沖激光越來越多地被用來控制光化學(xué)反應(yīng)。從理論上研究在超快超強(qiáng)激光場作用下的原子和分子動(dòng)力學(xué)具有重要的意義。對(duì)于求解原子和雙原子分子等這類少體問題，使用基于求解含時(shí)Schr(o)dinger方程的量子波包方法能夠詳細(xì)地描述系統(tǒng)的時(shí)變動(dòng)力學(xué)過程，因此它被廣泛地應(yīng)用于分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究中。 本論文基于量子含時(shí)波包方法來研究雙原子分子在飛秒激光場中的動(dòng)力學(xué)過程，探索利用飛秒激光脈沖控制化學(xué)反應(yīng)的方法。主

2、要工作包括以下幾個(gè)方面： (1)使用一維含時(shí)波包模型，計(jì)算并討論了NO分子里德堡態(tài)C2П和價(jià)態(tài)B2П之間的非絕熱相互作用對(duì)C2П←X2П吸收光譜的影響。從激發(fā)態(tài)波包隨時(shí)間的演化過程可以看出，波包的一部分在里德堡態(tài)C2П上演化而另一部分則被束縛在價(jià)態(tài)B2П上。結(jié)果表明，C2П和B2П之間的相互作用會(huì)影響到C2П←X2П吸收譜峰的強(qiáng)度和位置。C2П態(tài)上v'=0，1，2的吸收譜峰發(fā)生紅移，而v'=3，4，5的峰發(fā)生藍(lán)移。 (2

3、)以Na2分子為例，討論了利用電離連續(xù)態(tài)作為中間態(tài)實(shí)現(xiàn)激光控制分子布居轉(zhuǎn)移的可行性。首先使用一維含時(shí)波包模型，研究了激光強(qiáng)度、延遲時(shí)間、失諧對(duì)布居轉(zhuǎn)移效率的影響。之后，將一維波包的計(jì)算結(jié)果與二維含時(shí)波包模型的結(jié)果進(jìn)行比較，研究分子轉(zhuǎn)動(dòng)和分子取向?qū)Σ季愚D(zhuǎn)移效率的影響。結(jié)果表明，盡管電離連續(xù)態(tài)對(duì)布居轉(zhuǎn)移會(huì)產(chǎn)生一定損耗，同時(shí)分子轉(zhuǎn)動(dòng)也會(huì)在一定程度上降低布居轉(zhuǎn)移效率，但是通過合理調(diào)節(jié)激光參數(shù)，仍然可以實(shí)現(xiàn)較高的布居轉(zhuǎn)移效率。 (3)以B

4、r2分子為例，提出了通過控制解離波包干涉來控制產(chǎn)物分支比的方案。兩束泵浦光在解離勢(shì)能面上先后產(chǎn)生兩個(gè)解離波包，隨著波包的演化，兩個(gè)波包會(huì)發(fā)生干涉疊加。使用二維波包模型，計(jì)算并分析了解離產(chǎn)物在坐標(biāo)和速度空間的徑向分布以及速度角分布。結(jié)果表明，通過改變兩束泵浦光的相位差以及延遲時(shí)間，可以控制分子光解離波包的干涉圖樣。同時(shí)，分子在不同解離通道中的解離幾率也會(huì)發(fā)生不同程度的改變，進(jìn)而產(chǎn)物分支比將會(huì)得到控制。 (4)研究了NaI分子的非絕

5、熱光解離和光電離過程，提出了利用一階非共振非微擾Stark效應(yīng)來控制非絕熱解離過程的方案。使用二維波包模型，分別研究了Stark控制脈沖的延遲時(shí)間、強(qiáng)度、頻率和相位對(duì)非絕熱解離動(dòng)力學(xué)以及各通道解離幾率的影響。結(jié)果表明，盡管在一階非共振非微擾動(dòng)力學(xué)Stark效應(yīng)中，Stark能移方向在每個(gè)光周期內(nèi)會(huì)改變兩次，即兩個(gè)透熱態(tài)之間的能量差會(huì)以激光的頻率來回地變大變小，但是利用一階非共振非微擾動(dòng)力學(xué)Stark效應(yīng)，仍然可以實(shí)現(xiàn)對(duì)非絕熱解離動(dòng)力學(xué)的