小分子在飛秒激光場(chǎng)中超閾值解離和雙原子光締合動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、利用激光技術(shù)控制分子的超閾值光解離和原子的光締合反應(yīng)已經(jīng)成為人們目前關(guān)注的焦點(diǎn)。采用二維量子波包方法，可以準(zhǔn)確地描述雙體量子系統(tǒng)中各個(gè)力學(xué)量隨時(shí)間的變化規(guī)律。本論文在理論上研究了雙原子分子離子的超閾值解離和雙原子的光締合反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。主要工作概括如下:
　　(1)采用飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)控制三能態(tài)HCl+的超閾值解離反應(yīng)。我們發(fā)現(xiàn)，在考慮激發(fā)態(tài)耦合與否的兩種躍遷模型中，激光場(chǎng)參數(shù)對(duì)解離通道產(chǎn)物分支比有不同程度的影響。在激發(fā)態(tài)躍遷禁止的

2、情況下，當(dāng)激光脈沖的半高全寬較小時(shí)，激光與分子永久偶極矩之間的相互作用在布居轉(zhuǎn)移中起主導(dǎo)作用，這使得光碎片在(2)2Π通道中的產(chǎn)率大于在(3)2Π通道的產(chǎn)率。當(dāng)激光場(chǎng)半高全寬增加時(shí)，激光脈沖的面積趨近于零，永久偶極矩的作用也隨之減弱，這時(shí)激光與分子躍遷偶極矩之間的相互作用會(huì)相應(yīng)地增強(qiáng)。這樣在(2)2Π通道解離產(chǎn)物分支比被抑制的同時(shí)，增加了(3)2Π通道光碎片的產(chǎn)率。當(dāng)考慮激發(fā)態(tài)之間存在躍遷耦合時(shí)，超閾值解離的過(guò)程會(huì)變得復(fù)雜。然而，通過(guò)調(diào)

3、節(jié)激光場(chǎng)參數(shù)，我們依然可以有效地控制解離通道的產(chǎn)物分支比，以及解離碎片的能量角分布。另外，激光場(chǎng)頻率失諧也在一定程度上影響著解離產(chǎn)物分支比。
　　(2)我們研究了采用激光脈沖鏈來(lái)控制分子超閾值解離過(guò)程中的產(chǎn)物分支比。以HD+離子為例，在飛秒脈沖鏈的作用下，利用動(dòng)量空間中漸進(jìn)流的概念，我們研究了解離碎片的能量分布。數(shù)值計(jì)算表明，脈沖鏈所包含脈沖個(gè)數(shù)對(duì)1sσg和2pσu通道的產(chǎn)物分支比影響較大。同時(shí)，隨著脈沖個(gè)數(shù)的增加，解離產(chǎn)物的能量

4、譜峰值會(huì)向著低能區(qū)域方向移動(dòng)。在脈沖個(gè)數(shù)取1、3和6的情況下，光碎片的動(dòng)能分布在y軸上的投影會(huì)逐漸變窄。不僅如此，當(dāng)激光場(chǎng)總的延遲時(shí)間減小后，解離產(chǎn)物能量譜中峰的數(shù)目會(huì)減少，絕熱過(guò)程中所產(chǎn)生的振蕩結(jié)構(gòu)也隨之減弱。
　　(3)我們從理論上研究了分子解離的逆過(guò)程—光締合反應(yīng)。通過(guò)使用一束飛秒脈沖激光，我們?cè)贜aH分子中實(shí)現(xiàn)了單光子和雙光子締合過(guò)程。在單光子締合過(guò)程中，通過(guò)優(yōu)化激光場(chǎng)參數(shù)，可以將締合幾率控制到0.148左右，并能控制光締