Au-TiO-,2-(110)模型體系的光電子能譜研究.pdf

1、傳統(tǒng)上認為金是一種惰性金屬，直到Haruta等人通過實驗研究，發(fā)現(xiàn)當Au納米粒子高度分散在過度金屬氧化物上時便具有非常好的催化活性，這使人們對Au的看法發(fā)生了巨大改變?？偟膩碚f，當Au負載在可還原的過渡金屬氧化物(例如TiO2)上時，所具有的活性要比負載在不可還原的氧化物(例如MgO和SiO2)上的活性好。Au催化劑的催化活性與Au粒子尺寸密切相關，直徑約為3nm的Au粒子催化活性最好。來自載體的電荷轉(zhuǎn)移也被認為是加強小金粒子催化活性的

2、重要因素，尤其是可還原的氧化物載體。 Au/TiO2(110)作為典型的模型體系，無論是理論計算還是實驗都對其進行了廣泛地研究。雖然，許多理論計算都表明TiO2(110)表面上的氧空位對吸附在其上的Au粒子的幾何形態(tài)、電子結(jié)構有顯著地影響，但證明電荷從還原的TiO2表面轉(zhuǎn)移到負載的Au粒子上的實驗結(jié)果還為數(shù)不多。 在本實驗中，選擇計量比TiO2(110)表面和還原TiO2(110)表面作為基底，使用XPS來研究Au在計

3、量比和還原的TiO2(110)表面的生長。Au在TiO2表面生長時Au4f結(jié)合能的變化，說明在計量比表面上只有粒子尺寸效應影響Au簇的電子結(jié)構，而在還原表面上粒子尺寸效應和電荷轉(zhuǎn)移共同影響了Au的電子結(jié)構。給出了電荷從還原TiO2表面轉(zhuǎn)移到了Au粒子的直接實驗證據(jù)。 利用SR-PES譜研究Au在還原TiO2(110)表面的生長，價帶譜結(jié)果顯示，Ti3+3d電子信號隨著Au在表面的沉積迅速衰減，說明Au在氧空位成核。Au4f結(jié)合能