負(fù)載型金催化劑對(duì)揮發(fā)性有機(jī)污染物(VOCs)的低溫催化消除.pdf

1、通過(guò)沉積-沉淀法制備了負(fù)載型Au/γ-Al2O3催化劑,研究其對(duì)低級(jí)醇(甲醇、乙醇、異丙醇和正丙醇)蒸汽低溫催化消除的性能,探討金含量、活化過(guò)程中不同氣氛對(duì)催化劑活性的影響,并對(duì)催化劑進(jìn)行SEM、BET、XPS和XRD等表征分析,提出甲醇催化消除反應(yīng)可能的機(jī)理。
　　 1.實(shí)驗(yàn)和SEM表征結(jié)果表明催化劑上的活性組分是Au,并證明催化劑是否具有高活性的一個(gè)關(guān)鍵因素是納米級(jí)金簇的形成。經(jīng)XPS分析催化劑上Au是以單質(zhì)形式存在,而未經(jīng)

2、活化處理的催化劑上絕大部分Au是沉積在載體的微孔中,Au原子在活化處理過(guò)程中由載體的微孔向表面遷移,活化處理氣體的不同對(duì)Au向表面遷移量影響不大。H2活化處理的Au/γ-Al2O3催化劑表面上,SEM掃描結(jié)果顯示Au簇沉積在載體的微孔中；XRD分析證明沒(méi)有結(jié)晶態(tài)Au存在；EDAX分析催化劑上沒(méi)有Cl元素存在；BET測(cè)的催化劑的比表面積在250m2/g左右。
　　 2.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)濃度為2.0g/m3的甲醇、乙醇、異丙醇和正丙

3、醇蒸汽催化消除活性最佳的是經(jīng)H2活化處理金含量分別為2.0％、3.0％、1.75％和3.5％的催化劑。甲醇、乙醇、異丙醇和正丙醇分別在60℃、155℃、170℃和137℃下100％轉(zhuǎn)化,并且在60℃、220℃、260℃和217℃下就可以完全礦化為CO2和H2O。而國(guó)內(nèi)外已報(bào)道的對(duì)同等濃度的甲醇、乙醇和異丙醇蒸汽完全轉(zhuǎn)化的最低溫度分別在280℃、280℃和240℃,而且沒(méi)有報(bào)道它們的完全礦化為CO2和H2O的溫度。另外在對(duì)甲醇蒸汽消除的最

4、佳反應(yīng)條件下,連續(xù)反應(yīng)130h,未發(fā)現(xiàn)催化劑失活現(xiàn)象。隨醇蒸汽濃度的增加,其完全消除溫度升高而且有其他有機(jī)產(chǎn)物生成。對(duì)濃度為86.3g/m3的甲醇蒸汽催化消除活性最佳的是O2處理的金含量為2.0％的催化劑,在170℃達(dá)到100％消除,產(chǎn)物中CO2和甲醚的選擇性分別為99.7％和0.3％。
　　 3.經(jīng)研究表明,在本實(shí)驗(yàn)體系中,當(dāng)甲醇蒸汽的體積流速為0.17～0.5ml/s,選用的催化劑粒徑在0.5mm以下時(shí),氣流在催化劑顆粒的內(nèi)