苯選擇加氫和環(huán)己烯水合催化反應(yīng)過程研究.pdf

1、將多步反應(yīng)集成在同一反應(yīng)器中進行可以簡化工藝、節(jié)約資源、減少排放。為此，本文對苯選擇加氫制備環(huán)己烯、環(huán)己烯水合制備環(huán)己醇及環(huán)己醇氧化制備環(huán)己酮等反應(yīng)進行了研究，并在此基礎(chǔ)上對苯選擇加氫與環(huán)己烯水合反應(yīng)的集成及環(huán)己烯水合與環(huán)己醇氧化反應(yīng)的集成過程進行了初步探索。 研究了操作條件和催化劑制備條件對苯選擇加氫制環(huán)己烯反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，沉淀法制備的4％Ru-1％Zn/納米SiO2催化劑效果最好，在沉淀劑與Ru的摩爾比為6.8:1，還

2、原溫度為300℃，反應(yīng)溫度為120℃，ZnSO4的濃度為0.2 mol·L-1，反應(yīng)時間為75min時，環(huán)己烯的收率和選擇性分別達到22.6％和48.9％。采用XRD、比表面及孔隙度、CO化學(xué)吸附等手段對催化劑進行了表征。 優(yōu)化了環(huán)己烯水合反應(yīng)的操作條件，結(jié)果表明，以SiO2/Al2O3比為25 的HZSM-5 分子篩為催化劑，在不使用溶劑時，110 ℃反應(yīng)4h，環(huán)己醇的收率最高為13.5％。使用溶劑苯乙酮時，環(huán)己醇的收率達到1

3、7.7％。采用原子吸收光譜、氨程序升溫脫附、吡啶吸附紅外光譜對分子篩催化劑進行了表征。 參照環(huán)己烯水合反應(yīng)的操作條件，考察了溫度、時間、催化劑TS-1 分子篩用量對環(huán)己醇氧化反應(yīng)的影響，H2O2為氧化劑。實驗發(fā)現(xiàn)，環(huán)己酮的收率處在14.8％-17.1％之間。 在環(huán)己烯水合與環(huán)己醇氧化反應(yīng)的集成過程中，由于HZSM-5 分子篩的存在，H2O2在反應(yīng)加熱的過程中幾乎就分解完全了，同時，體系中發(fā)生了嚴(yán)重的積碳現(xiàn)象，這使得環(huán)己酮