Pd-CNTs-Al2O3催化中空纖維膜反應(yīng)器脫除水中NO2-性能的研究.pdf

1、在許多國家，地下水中的NO2-/NO3-污染日益危及公眾健康，這就迫切要求人們對(duì)如何脫除水中的NO2-/NO3-進(jìn)行研究。本論文主要針對(duì)Pd-CNTs/Al2O3催化中空纖維膜的制備條件以及不同類型催化膜反應(yīng)器在不同操作條件下脫除水中亞硝酸鹽的性能進(jìn)行了研究，并構(gòu)建了理論模型。
　　采用相轉(zhuǎn)化—燒結(jié)技術(shù)制備了多孔Al2O3中空纖維膜。通過化學(xué)氣相沉積法在Al2O3中空纖維膜孔道內(nèi)長(zhǎng)出碳納米管，并浸漬負(fù)載Pd催化劑，制成Pd-CNT

2、s/Al2O3催化中空纖維膜。將制得的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纖維膜研磨成粉末進(jìn)行脫除水中亞硝酸鹽的動(dòng)力學(xué)研究。研究發(fā)現(xiàn)，燒結(jié)/還原溫度為350℃時(shí)，制備的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纖維膜對(duì)脫除水中NO2-表現(xiàn)出最高的催化活性，其脫除水中NO2-的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遵循Langmuir-Hinshelwood機(jī)理，動(dòng)力學(xué)表達(dá)式為-RNO-2=kr0exp（-Ea/RT）caNO-2·KHcH2/1+KHcH2，其中NO2-的反

3、應(yīng)速率常數(shù)為kr0=2.508×10-2 cm3·gcat-1·(g cm-3)1-α·s-1，反應(yīng)活化能Ea=16.4 kJ·mol-1，反應(yīng)級(jí)數(shù)為α=0.4;氫氣吸附常數(shù)為KH=3.137×106 cm3· g-1。
　　利用制備的Pd-CNTs/Al2O3催化中空纖維膜組裝膜反應(yīng)器，脫除水中的NO2-，對(duì)膜反應(yīng)器脫除水中NO2-的操作條件進(jìn)行了優(yōu)化。在催化中空纖維膜外表面進(jìn)行疏水改性并組裝成擴(kuò)散型膜反應(yīng)器，在該類型膜反應(yīng)器中

4、，液相和氣相通過擴(kuò)散作用到達(dá)膜孔道內(nèi)的催化劑表面發(fā)生反應(yīng)，NO2-的脫除量隨著操作溫度的升高而增加;當(dāng)氫氣分壓小于0.5時(shí)，NO2-的脫除量隨著氫氣分壓的升高而增加，但是氫氣分壓接近1atm時(shí)，NO2-脫除量所受影響減弱。較高的NO2-初始濃度有利于脫氮反應(yīng)，但隨著NO2-初始濃度的升高，NO2-脫除率逐漸減小。
　　將催化中空纖維膜的一端封死組裝成穿透型膜反應(yīng)器，在該類型膜反應(yīng)器中，溶有氣體的液相在強(qiáng)制推動(dòng)力下穿過催化中空纖維膜