高錳酸鉀氧化降解多種有機(jī)物的研究.pdf

1、有機(jī)污染物種類繁多,處理難度大。高級氧化法是處理有機(jī)污染物較為高效的方法之一。其中,高錳酸鉀氧化法操作簡單,氧化能力較強(qiáng),在給水處理與廢水治理領(lǐng)域的研究和應(yīng)用較為廣泛。本論文研究高錳酸鉀氧化多種有機(jī)物的降解規(guī)律,以期能夠預(yù)測新生污染物的處理效果。
　　本論文選取苯胺、硝基苯、鄰苯二甲酸、靛藍(lán)等22種有機(jī)物作為研究對象,采用不同pH條件下用高錳酸鉀對有機(jī)物進(jìn)行氧化降解。采用總有機(jī)碳(TOC)、色度(Colour)、高效液相色譜(HP

2、LC)等分析方法來表征有機(jī)物的去除率。采用量子化學(xué)計(jì)算方法 Gaussian09軟件DFT-B3LYP計(jì)算22種有機(jī)物的量子化學(xué)結(jié)構(gòu)參數(shù),以分析物質(zhì)結(jié)構(gòu)參數(shù)與去除率之間的相關(guān)關(guān)系。采用GC-MS分析苯胺、硝基苯等氧化降解機(jī)理及路徑。論文研究結(jié)果如下:
　　(1)分析22種有機(jī)物的TOC降解效果及其降解動力學(xué)。結(jié)果表明酚類有機(jī)物如間苯三酚的TOC去除率達(dá)到了60％以上,而其他的有機(jī)物的TOC去除率均不到40%。高錳酸鉀在堿性條件下的

3、氧化能力更強(qiáng)。有機(jī)物的色度去除幾乎都達(dá)到90%以上并且色度去除反應(yīng)能在較短的時(shí)間(0~5min)內(nèi)完成。高錳酸鉀去除有機(jī)物的色度受pH的影響較小。采用液相色譜法分析有機(jī)物的去除率,高錳酸鉀法對2,4-二氯酚、2,4-二氯苯胺、5-氯-2-甲基苯胺、間苯三酚和苯胺的降解具有較顯著的作用,而對于硝基苯及酞酸酯降解效果較差。液相色譜表征的去除率的最佳pH值為10左右。
　　(2)分析物質(zhì)量子化學(xué)結(jié)構(gòu)參數(shù)與降解率的相關(guān)關(guān)系,結(jié)果表明在三種

4、pH條件下,Bond orders(C-C)max與K(Kcolour, KHPLC)的相關(guān)性最明顯,Bond orders(C-C)max越大,物質(zhì)的色度和液相色譜表征的去除速率越快;Fukui指數(shù)與KTOC的相關(guān)性最強(qiáng),并且呈正相關(guān)。
　　(3)采用GC-MS對苯胺與硝基苯被高錳酸鉀氧化的中間產(chǎn)物進(jìn)行了分析,表明苯胺的活性位點(diǎn)主要是氨基上的N-H鍵上,其次是苯環(huán)上的C-H鍵。硝基苯在三種pH條件下的去除率均較低的原因是:高錳酸