CNTs催化劑的制備及其濕式氧化降解有機(jī)物的研究.pdf

1、催化濕式氧化技術(shù)(Catalyticwetairoxidation,CWAO)作為一種能有效處理高濃度、有毒、有害、生物難降解有機(jī)廢水的高級(jí)氧化技術(shù),應(yīng)用前景十分廣闊。本實(shí)驗(yàn)以多壁碳納米管(multi-walledcarbonnanotubes,MWNTs)為催化劑,采用不同的改性方法對(duì)MWNTs進(jìn)行處理,對(duì)改性后的MWNTs進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,在間歇反應(yīng)裝置中,進(jìn)行了不同改性碳納米管催化劑催化濕式氧化降解苯酚的研究?？疾炝朔磻?yīng)條件對(duì)濕式氧化

2、苯酚效果的影響和重復(fù)利用情況,同時(shí)初步開(kāi)展了催化濕式氧化降解苯胺和硝基苯的研究。
　　 采用混酸、臭氧、H2O2、空氣和水熱等方法對(duì)MWNTs進(jìn)行了化學(xué)改性,并通過(guò)對(duì)MWNTs進(jìn)行BET、SEM、Raman、FT-IR等表征發(fā)現(xiàn):改性處理的MWNTs表面生成了含氧官能團(tuán)(如:-COOH)。以不同改性工藝處理的MWNTs作為催化劑開(kāi)展了催化濕式氧化降解苯酚活性的研究,催化劑的活性順序?yàn)?MWNTs-O(g)-3＞MWNTs-H＞M

3、WNTs-O(1)＞MWNTs-NS-1＞MWNTs-NS-3＞MWNTs-A＞MWNTs-NS-2＞MWNTs-T。氣相臭氧改性處理的MWNTs在反應(yīng)中表現(xiàn)出了最好的催化活性。反應(yīng)120min后,苯酚和TOC去除率分別為100％和78%。而MWNTs表面生成的含氧官能團(tuán)是其作為催化劑具有高活性的重要原因。
　　 考察了不同反應(yīng)條件對(duì)MWNTs催化濕式氧化降解苯酚的影響從而得出最佳操作條件:反應(yīng)溫度為155℃,反應(yīng)壓力為2.5M

4、Pa,催化劑投加量為0.4g/L,苯酚初始濃度為1000mg/L。MWNTs-O(g)催化劑在催化濕式氧化苯酚的重復(fù)利用過(guò)程中,催化劑保持了較好的催化活性。
　　 此外,開(kāi)展了MWNTs-O(g)催化濕式氧化苯胺和硝基苯的研究。反應(yīng)溫度為155℃,反應(yīng)壓力為2.5MPa,催化劑投加量為0.4g/L,在苯胺初始濃度為2000mg/L條件下,反應(yīng)120min后,苯胺去除率達(dá)到49%,此催化劑表現(xiàn)出了好的催化活性。在溫度、壓力和催化劑