過氧化氫-過硫酸鈉去除土壤中菲的研究.pdf

1、多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）是由2個(gè)或2個(gè)以上苯環(huán)組成的一類化合物，具有疏水性、難生物降解性、累積性以及潛在致畸、致癌、致突變作用，已成為目前最受關(guān)注的持久性有機(jī)污染物之一。因此，經(jīng)濟(jì)高效地去除土壤中多環(huán)芳烴的技術(shù)研究是目前環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的熱點(diǎn)。
　　珠江三角洲地區(qū)土壤中的多環(huán)芳烴污染以中、低環(huán)化合物為主，菲（phenanthrene,Phe）是典型的低環(huán)多環(huán)芳烴。因此，本論

2、文以菲濃度為100.53μg·mg-1的模擬菲污染土為研究對(duì)象，采用高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)土壤中的菲進(jìn)行了降解研究，從去除率和熱力學(xué)的角度對(duì)比分析了過氧化氫（hydrogen peroxide,HP）、過硫酸鈉（sodium persulfate,SP）、過氧化氫-過硫酸鈉（hydrogen peroxide-sodium persulfate,HP-SP）三種體系去除菲的能力，通過單因素實(shí)驗(yàn)考察了 HP/SP摩爾比、氧化劑添加量、初始pH、反

3、應(yīng)溫度等因素對(duì)HP-SP體系對(duì)土壤中菲降解率的影響。在研究過程中，采用熱場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡能譜儀（scanning electron microscope-energy dispersive spectrometer,SEM-EDS）對(duì)HP-SP體系處理前后的土壤進(jìn)行了表征，探索氧化劑對(duì)土壤形貌和成分的影響；并探討了HP-SP體系的催化機(jī)理；同時(shí)通過對(duì)HP-SP體系中菲降解產(chǎn)物的分析，闡明HP-SP對(duì)菲的降解機(jī)理。主要研究結(jié)果如下：

4、　?。?）HP、SP、HP-SP三種體系對(duì)菲均具有去除能力，符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，吉布斯自由能隨著反應(yīng)溫度的上升而下降；HP-SP體系所需活化能最低（Ea=43.27KJ·mol-1）；總氧化劑劑量為2mmol·g-1，pH為5.68，溫度為30℃，反應(yīng)40小時(shí)后HP-SP體系對(duì)菲去除率最大，可達(dá)80％。
　　（2）針對(duì)HP-SP體系的單因素影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在研究范圍內(nèi)，HP/SP不同摩爾比對(duì)菲的去除率影響不大，總氧化劑量為3m

5、mol·g-1，摩爾比為2:3、3:7、1:4、1:9時(shí)均可以獲得80%以上的去除率；隨著氧化劑劑量的增加，菲去除率有所提高，反應(yīng)速率常數(shù)和氧化劑劑量之間存在良好的線性關(guān)系（k=0.0116+0.01C，R2=0.98）；反應(yīng)體系的最佳初始pH為5；隨著溫度的升高，HP-SP對(duì)菲的去除率提高。
　　（3）SEM-EDS分析顯示相對(duì)于未處理模擬菲污染土，SP和HP-SP體系處理后，土壤表面的褶皺、裂縫與孔隙明顯增加且外貌變得極為蓬松