化學(xué)鏈燃燒中硫酸鈣載氧體性能及其改性研究.pdf

1、溫室效應(yīng)及其引發(fā)的全球氣候變暖已成為當(dāng)今重大全球環(huán)境問題之一。作為最主要的溫室氣體，二氧化碳的減排工作迫在眉睫。燃煤電站是二氧化碳排放大戶，也是二氧化碳減排工作的重點(diǎn)對(duì)象。
　　二氧化碳捕集和封存技術(shù)被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)二氧化碳減排的有效途徑。但是由于空氣中氮?dú)獾南♂?，煙氣中二氧化碳濃度低，僅為10％-15%，需要進(jìn)行耗能的分離富集過程后才能進(jìn)行封存，造成了使用的不經(jīng)濟(jì)性。
　　化學(xué)鏈燃燒則改變了傳統(tǒng)的燃燒方式，通過載氧體對(duì)氧的傳遞

2、，實(shí)現(xiàn)了燃料與空氣的分離，避免了二氧化碳的稀釋問題，燃料燃燒后產(chǎn)生的煙氣通過簡(jiǎn)單的冷凝除去水蒸氣就可得到高濃度的二氧化碳?；瘜W(xué)鏈燃燒技術(shù)的應(yīng)用對(duì)降低減排總成本具有重大現(xiàn)實(shí)意義。
　　本研究首先選用了來源廣泛、價(jià)格低廉的鐵礦石及硫酸鈣作為載氧體進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。在不同溫度下對(duì)載氧體的反應(yīng)活性進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，重點(diǎn)考察了燃料甲烷的轉(zhuǎn)化率，并對(duì)燃料反應(yīng)器出口的一氧化碳和二氧化硫濃度進(jìn)行了檢測(cè)。考察了鐵礦石、單純硫酸鈣載氧體的反應(yīng)特性。實(shí)驗(yàn)表明，鐵礦

3、石反應(yīng)活性不高，載氧量也較低。而硫酸鈣則具有較高的載氧能力，但其作為載氧體在低溫下反應(yīng)活性較差，需在較高溫度下反應(yīng)才能有效進(jìn)行，易導(dǎo)致氧載體中的硫以二氧化硫的形式釋放，造成氧載體性能下降。從總體性能方面考慮，硫酸鈣載氧體的性能優(yōu)于鐵礦石，選擇其做進(jìn)一步的研究。
　　針對(duì)硫酸鈣活性較低的問題，為提高硫酸鈣的氧傳遞能力及還原活性，探索了摻雜過渡金屬氧化物的硫酸鈣制備的載氧體的性能。在硫酸鈣中添加金屬氧化作為改性劑，結(jié)果表明，加入錳氧化

4、物或鐵氧化物改性后，硫酸鈣載氧體的反應(yīng)活性有很大提高，降低了反應(yīng)體系溫度，能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)燃料的有效利用和二氧化硫排放的控制。在900℃的情況下，改性后的硫酸鈣載氧體能夠保證95%以上的甲烷氣體有效轉(zhuǎn)化成二氧化碳，比單純硫酸鈣提高了20個(gè)百分點(diǎn)。其900℃時(shí)的反應(yīng)活性甚至優(yōu)于950℃下單純硫酸鈣的反應(yīng)活性，同時(shí)，二氧化硫的排放濃度降低了一個(gè)數(shù)量級(jí)。但是，加入的過渡金屬氧化物對(duì)硫酸鈣載氧體的循環(huán)性能產(chǎn)生了一定的負(fù)面影響，可初步推斷主要是由于反