改性CaSO4-膨潤(rùn)土載氧體煤直接化學(xué)鏈燃燒中PAHs的生成研究.pdf

1、為了控制煤直接化學(xué)鏈燃燒(CLC)中多環(huán)芳烴(PAHs)的產(chǎn)生，抑制載氧體表面積碳現(xiàn)象的出現(xiàn)，采用機(jī)械混合法制備了三種載氧體即CaSO4/膨潤(rùn)土載氧體、CaSO4-K2CO3/膨潤(rùn)土載氧體、CaSO4-Fe2O3/膨潤(rùn)土載氧體，在模擬化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)器中進(jìn)行載氧體與煤的化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)，利用氣相色譜儀定性和定量檢測(cè)煙氣中的PAHs，探究改性載氧體對(duì)PAHs生成的影響，尋找減少積碳的方法。首先通過(guò)SEM和XRD對(duì)三種載氧體進(jìn)行了物理性分析;其

2、次，研究了CaSO4/膨潤(rùn)土載氧體煤直接化學(xué)鏈燃燒中煤結(jié)構(gòu)對(duì)PAHs生成的影響;最后，在不同煤種（無(wú)煙煤、煙煤1、煙煤2、煙煤3）、不同溫度(800℃、850℃、900℃、950℃、1000℃)、不同載氧體與煤比例下(2.4、2.8、3.2、3.6、4.0)，描述了三種載氧體CLC反應(yīng)后PAHs的排放特征，比較了改性與未改性載氧體與煤反應(yīng)后生成PAHs的含量差異，并分析了原因。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴對(duì)比三種載氧體的SEM圖片

3、可知，改性后的載氧體表面變的粗糙，表面積增大;由X射線衍射分析圖譜得出，化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)后CaSO4還原產(chǎn)物為CaS，未檢測(cè)到CaO的存在，基本無(wú)副反應(yīng)發(fā)生。⑵在CaSO4/膨潤(rùn)土載氧體煤直接化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)中，隨著煤中含碳量的增加，PAHs的生成總量呈現(xiàn)出先增大后減少的趨勢(shì)，含碳量在75％附近時(shí)PAHs總量最大。隨著n(H)/n(C)的增加，PAHs生成總量呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢(shì)，在n(H)/n(C)=0.76附近達(dá)到最大。在n(O)/n

4、(C)對(duì)PAHs生成的影響中，隨著n(O)/n(C)的增加，PAHs總量先迅速升高后開始下降，在n(O)/n(C)=0.17附近達(dá)到最大。隨著揮發(fā)分的增加，PAHs生成總量也隨之增大，依次為:無(wú)煙煤＜煙煤1＜煙煤2＜煙煤3。⑶改性后的載氧體與不同煤種化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)后生成PAHs的量都有所降低。三種載氧體與四種煤反應(yīng)后生成PAHs的總量分布趨勢(shì)一致，依次為無(wú)煙煤＜煙煤1＜煙煤2＜煙煤3。CaSO4-K2CO3/膨潤(rùn)土載氧體和CaSO4-F

5、e2O3/膨潤(rùn)土載氧體適合于高揮發(fā)分的煙煤化學(xué)鏈燃燒。⑷改性后的兩種載氧體基本上在各個(gè)溫度下與煙煤3反應(yīng)后生成PAHs的量都有減少。隨著溫度的升高，三種載氧體CLC后生成PAHs的總量都呈現(xiàn)出先減少后迅速增加再減少的趨勢(shì)。三種載氧體與高揮發(fā)分煙煤3的最佳反應(yīng)溫度是900℃。⑸在不同載氧體與煤比例下，改性后的兩種載氧體與煙煤3反應(yīng)后生成的PAHs都比未改性載氧體的少。隨著載氧體與煤比例的不斷增大，三種載氧體CLC后生成PAHs的總量分布趨