基于改性CaSO4載氧體化學(xué)鏈燃燒還原反應(yīng)的實驗研究.pdf

1、隨著全球經(jīng)濟的迅速發(fā)展，化石燃料燃燒排放的CO2逐年增加。由CO2大量排放引起的全球變暖問題引起了全世界的關(guān)注，研究CO2減排技術(shù)刻不容緩。化學(xué)鏈燃燒是一種能夠?qū)崿F(xiàn)CO2捕集的新型燃燒技術(shù)。載氧體是化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的重要組成部分。非金屬載氧體CaSO4具有載氧能力高，價格便宜，來源廣泛等優(yōu)點，但是CaSO4載氧體反應(yīng)活性相對較弱。本文針對CaSO4載氧體反應(yīng)活性較弱的問題，通過添加活性物質(zhì)對CaSO4載氧體進行改性，重點研究了改性后CaS

2、O4載氧體的反應(yīng)活性。
　　通過機械混合法和浸漬法制備了三元堿金屬熔融鹽改性的CaSO4載氧體，并在小型流化床上進行了改性后載氧體與煤焦的實驗。考察了制備工藝和添加方法對煤焦燃燒特性的影響。添加三元熔融鹽以后，煤焦的氣化速率和CaSO4與氣化產(chǎn)物的還原反應(yīng)速率都大幅度提高。三元融熔鹽的催化活性要高于相同成分的單個堿金屬碳酸鹽混合物，主要是因為三元融熔鹽中堿金屬碳酸鹽復(fù)合物（LiKCO3和LiNaCO3）的形成。機械混合法和浸漬法制

3、備的樣品反應(yīng)活性沒有明顯的區(qū)別，但是機械混合法制備過程更加簡單，因此機械混合法優(yōu)于浸漬法。
　　除了三元堿金屬熔融鹽外，采用機械混合和浸漬法制備了CuO和MnO2改性的CaSO4載氧體，并在熱重分析儀上進行了復(fù)合CaSO4載氧體與氣體燃料CO的實驗研究?？疾炝颂砑臃椒?、添加量以及反應(yīng)溫度對改性后CaSO4載氧體的反應(yīng)活性的影響。不論采用機械混合法還是浸漬法，添加CuO和MnO2后，CaSO4載氧體的反應(yīng)活性都大幅提高；浸漬法制備的

4、復(fù)合載氧體的反應(yīng)活性要高于機械混合法。CuO的最佳添加量是5mol.%，MnO2的最佳添加量為10mol.%。改性后 CuO/CaSO4和MnO2/CaSO4載氧體在較低的反應(yīng)溫度下就表現(xiàn)出高的反應(yīng)活性?？傮w上CuO/CaSO4和MnO2/CaSO4載氧體反應(yīng)活性相差不大；但是CuO/CaSO4載氧體在整個反應(yīng)過程中反應(yīng)活性都比較高，而MnO2/CaSO4載氧體在反應(yīng)初期反應(yīng)活性很高，隨著反應(yīng)進行，反應(yīng)活性一直降低。反應(yīng)過程中兩種載氧體