光催化制氫中Mo2N產(chǎn)氫助催化劑研究.pdf

1、氮化鉬已被證明為一種非貴金屬助催化劑。一般認(rèn)為，助催化劑粒子的大小、晶面原子種類(lèi)和結(jié)構(gòu)的不同，導(dǎo)致催化劑活性中心種類(lèi)和數(shù)量以及對(duì)催化反應(yīng)起作用的催化劑表面積不同，這些是導(dǎo)致催化效率差異的主要原因。因此通過(guò)精細(xì)合成方法制備出高比表面積、高活性位點(diǎn)、高活性晶面暴露度和高活性晶面對(duì)產(chǎn)物選擇性的助催化劑，這將會(huì)很大程度上提高催化反應(yīng)的速率，從而加快催化反應(yīng)的進(jìn)行。
　　本論文主要合成了不同形貌的非貴金屬助催化劑Mo2N:
　　(1)

2、研究了六方棒狀Mo2N(h-Mo2N)的制備和光催化產(chǎn)氫性能: h-Mo2N(800℃)/CdS的光催化產(chǎn)氫活性達(dá)218μmol/h，是不規(guī)則狀Mo2N活性的2倍左右，是單獨(dú)CdS的10倍左右; h-Mo2N/CdS其光催化產(chǎn)氫活性明顯高于Au、Ru、Pt和Pd作為貴金屬助催化劑的產(chǎn)氫活性，略低于Rh。
　　(2)研究了h-Mo2N的光電化學(xué)性能:h-Mo2N的電容大于不規(guī)則狀的Mo2N;在可見(jiàn)光的照射下，h-Mo2N/CdS的空

3、間電荷層電阻遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于CdS的電阻，證明了h-Mo2N的存在可以促進(jìn)CdS光生電荷的分離;h-Mo2N/CdS瞬態(tài)光電流強(qiáng)度最強(qiáng)，irregular-Mo2N/CdS瞬態(tài)光電流強(qiáng)度次之，而單獨(dú)的CdS瞬態(tài)光電流強(qiáng)度最弱，表明h-Mo2N擔(dān)載CdS后，提高了光生電子與空穴的分離效率，這和光催化分解水產(chǎn)氫的活性數(shù)據(jù)相互印證;光照結(jié)束后，h-Mo2N/CdS其放電速率比irregular-Mo2N/CdS、Pt/CdS和單獨(dú)CdS要緩慢的多，表

4、明非貴金屬助催化劑Mo2N可以很好的貯存光生電子，延緩光生電子和空穴的復(fù)合，從而提高光催化劑的活性和延長(zhǎng)催化劑的使用壽命。
　　(3)研究了帶狀Mo2N的制備及其光（電）催化性能:單獨(dú)的帶狀Mo2N無(wú)活性;帶狀Mo2N/CdS的光催化產(chǎn)氫活性為66μmol/h，是球狀Mo2N/CdS活性的2倍左右，是單獨(dú)CdS的2.7倍左右;帶狀Mo2N/CdS產(chǎn)氫活性是Au/CdS的3倍左右。光電化學(xué)表征表明:帶狀Mo2N的電容明顯大于球狀Mo

5、2N的電容;在可見(jiàn)光的照射下，與CdS相比，帶狀Mo2N/CdS、球狀Mo2N/CdS的交流阻抗譜的半徑明顯變小，表明帶狀Mo2N/CdS的空間電荷層電阻小于CdS的電阻，從而有利于光催化產(chǎn)氫的進(jìn)行。
　　(4)研究了Ptt/Mo2N的制備及其光（電）催化性能:0.006％Pt/Mo2N/CdS的光催化產(chǎn)氫活性最高為173μmol/h，是2％ Mo2N(不規(guī)則狀)/CdS活性的1.6倍左右，單獨(dú)CdS的7.2倍左右;光電化學(xué)表征表