基于鐵酸鹽尖晶石的硫酸根自由基氧化體系在降解喹啉中的研究.pdf

1、喹啉在制藥、印染、化工等行業(yè)普遍存在，是一種非常重要的精細化工原料。然而，如果將其釋放到環(huán)境中，對動植物均會造成嚴重的毒害作用。在煤氣化廢水中，喹啉類化合物濃度可達40 mg/L以上，是僅次于苯酚類的第二大污染物。因其有毒有害、生物抑制性強，傳統(tǒng)生化處理法無法對廢水中存在的喹啉實現(xiàn)有效降解，因此，使用高級氧化法成為處理此類廢水的發(fā)展趨勢。在高級氧化法中，硫酸根自由基氧化體系因其具有氧化性強、氧化速率快、pH適用范圍廣、選擇性低等特點逐漸

2、脫穎而出。目前，關于硫酸根自由基的研究主要集中在高效催化劑的制備、催化劑的可回收性和重復利用率的提高、催化機理的揭示等方面。在此背景下，本研究提出使用非均相硫酸根自由基體系降解喹啉的思路。具體研究內容包括:磁性尖晶石催化劑的制備、表征及催化活性評價;提高催化劑穩(wěn)定性及可重復利用率的研究;催化機理研究;在降解喹啉時的效能的研究。
　　研究結果表明，使用溶膠凝膠法制備的MFe2O4(M=Co、Mn、Cu、Zn)四種催化劑中，鐵酸錳的催

3、化效果最好。在煅燒溫度為350℃時，生成的鐵酸錳結晶完整，粒徑較小，表現(xiàn)出很好的催化效果與穩(wěn)定性。在鐵酸錳尖晶石的硫酸根自由基氧化體系中，降解甲基橙的最佳的反應條件為:催化劑投加量1g/L、K2S2O8投加量為1g/L，此時甲基橙的降解率在90min時達到了87.53％。催化劑的重復利用率表現(xiàn)優(yōu)越，重復使用8次后甲基橙的降解率仍然在80％以上。另外，催化劑溶出率與催化效果有一定的相關性。通過競爭動力學的方法對所生成的自由基進行定性分析，

4、發(fā)現(xiàn)在鐵酸鹽尖晶石的硫酸根自由基氧化體系中，SO4·-起著主導的作用，·OH次之。使用紫外-可見光全波長掃描來分析甲基橙的降解過程，發(fā)現(xiàn)甲基橙中的大共軛體-N=N-在反應的過程中發(fā)生斷裂，溶液脫色，并且甲基橙中的苯環(huán)也被SO4-攻擊，生成了小分子化合物。在降解喹啉的實驗中，最優(yōu)的反應參數(shù)為:pH=7，K2S2O8的投加量為5g/L，催化劑的投加量為1g/L，室溫。此時，在反應時間為60min條件下，喹啉的COD去除率可穩(wěn)定達到了83.5