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1、作為高級(jí)氧化技術(shù)中的重要方法之一,光催化氧化處理技術(shù)具有高效、反應(yīng)條件溫和以及無二次污染等優(yōu)點(diǎn)。本論文以難降解有機(jī)廢水中的目標(biāo)污染物苯酚為處理對(duì)象,自制負(fù)載型金屬離子摻雜改性納米TiO2光催化劑,首先通過XRD、SEM、TEM、XPS和UV-Vis等表征分析了Ce和Fe兩種摻雜金屬離子的摻雜量及載體SiO2的負(fù)載量等因素對(duì)改性納米TiO2催化劑物化性能的影響。其次研究了催化劑的投加量、苯酚初始濃度和初始pH、反應(yīng)時(shí)間和光源類型等操作條件
2、,以及助催化劑H2O2同摻雜金屬離子的協(xié)同作用等因素對(duì)改性納米TiO2光催化降解苯酚過程的影響;同時(shí)對(duì)改性納米 TiO2光催化氧化降解苯酚反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和降解機(jī)理進(jìn)行了初步探討。最后結(jié)合UV-Vis分析,以活性艷紅X-3B為另一種目標(biāo)降解污染物,研究了該催化劑的普適性。
本研究主要內(nèi)容包括:⑴采用共沉淀法合成CeO2-TiO2、Fe2O3-TiO2、CeO2-TiO2/SiO2和Fe2O3-TiO2/SiO2等系列改性納米TiO2
3、催化劑,考察了Ce和Fe摻雜量和SiO2負(fù)載量對(duì)改性納米TiO2催化劑的晶粒尺寸、微觀形貌及元素組成等物化性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng) Ce:Ti摻雜摩爾比為0.01:1,SiO2負(fù)載量為0.5的催化劑CeO2-TiO2/SiO2(簡(jiǎn)稱C0.01T1S0.5)時(shí);當(dāng)Fe:Ti摻雜摩爾比為0.1:1,SiO2負(fù)載量為0.5時(shí)催化劑Fe2O3-TiO2/SiO2(簡(jiǎn)稱F0.1T1S0.5)時(shí),這兩種催化劑的晶粒尺寸在10nm左右,球形顆粒分散均
4、勻,催化劑表面 Ti3+濃度最高,光激發(fā)響應(yīng)范圍最大。⑵當(dāng)苯酚濃度為30mg/L,C0.01T1S0.5催化劑投加量為2.6g/L,溶液反應(yīng)pH值為4,光催化反應(yīng)180min時(shí),苯酚降解率分別達(dá)到96.7%;當(dāng)F0.1T1S0.5催化劑投加量為1.5g/L,苯酚降解率達(dá)到為93.1%,而且摻雜金屬離子與助催化劑H2O2之間的協(xié)同效應(yīng)使得苯酚的降解率顯著提高,其中反應(yīng)90min后苯酚降解率達(dá)到95%以上,120min后幾乎達(dá)到完全降解。⑶
5、通過對(duì)改性納米TiO2光催化降解苯酚后的水樣進(jìn)行UV-Vis分析,同時(shí)結(jié)合高效液相色譜(HPLC)檢測(cè)分析了降解過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物,改性納米TiO2光催化氧化處理苯酚的降解機(jī)理和降解路徑更加明確,為TiO2光催化劑的實(shí)際應(yīng)用提供了理論依據(jù)。⑷采用活性艷紅X-3B為偶氮染料研究對(duì)象,開展了改性納米TiO2光催化反應(yīng)降解活性艷紅 X-3B廢水的試驗(yàn)研究。通過檢測(cè)反應(yīng)前后溶液中的Cl-和NO3-等離子濃度進(jìn)一步確定活性艷紅X-3B的光催化降
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