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文檔簡介
1、機械化學法作為一種非熱處置技術,通過機械能誘發(fā)化學反應,實現(xiàn)持久性有機污染物的降解,其良好的反應條件和工業(yè)應用可行性使其成為研究熱點。本論文針對傳統(tǒng)脫鹵試劑反應慢、機械化學降解POPs機理不明確、工藝參數(shù)對降解效率影響復雜、實際飛灰成分復雜等問題,旨在開發(fā)更高效穩(wěn)定的脫鹵試劑新工藝,考察機械化學作用機理和典型Cl-POPs降解途徑、建立并驗證包含各種工況參數(shù)的反應動力學模型,探索機械化學法無害化處置生活垃圾焚燒飛灰的實際應用工藝。
2、> 通過多種脫氯劑的對比試驗發(fā)現(xiàn),以氧化鈣和鋁粉為脫氯劑的CaO-Al機械化學工藝對有機氯農藥(HCBz、P.P’-DDD和γ-HCH)處置效率最高,反應速率最快(比傳統(tǒng)CaO工藝節(jié)省30%以上的時間)。進一步通過氣相色譜-電子捕獲器檢測器、離子色譜儀、X射線衍射光譜儀等化學分析方法,結合拉曼光譜、電子順磁共振、掃描電子顯微鏡等表征手段,推測 CaO-Al工藝機械化學作用下,HCBz被激活芳香自由基團后,通過逐步脫氯生成低氯苯,苯環(huán)破
3、壞生成鏈狀烷烴類或聚合生成石墨,最終產物為無定形態(tài)氯鹽(無機氯)和無定形碳單質。機械化學反應樣品微觀結構呈現(xiàn)均勻分布的粒徑小于1μm的熔融態(tài)球體顆粒,揭露了球磨機械化學誘發(fā)的局部“等離子體區(qū)”作用機理。
考察各工藝參數(shù)(球磨時間t,轉速Ω,球料比CR,物料比R)對機械化學降解POPs的影響,利用磨球與球磨罐在徑向上的相對速度()代替磨球的絕對速度,利用單位磨球質量有效碰撞功率(P0e)代替磨球的動能,將Ω,CR等參數(shù)通過P0e
4、關聯(lián),建立了更加精確的有效輸入能量模型D0=。利用改進的S型反應動力學模型確定降解效率和能量輸入的函數(shù)關系(),模擬CaO-Al工藝降解HCBz。44個工況模擬得到反應常數(shù)平均值Ka=1.065E-05,反過來基于該Ka值模擬物料比R=20的12個工況,得到殘差平方和RSS=1.214E-02,即利用反應動力學模型,在已知球磨工況和反應常數(shù)前提下可以實現(xiàn)了對任一工況反應效果的預測。在添加劑種類一定的條件下,POPs的機械化學降解效率只取
5、決于磨球輸入的有效碰撞能量和添加劑工藝,與球磨的形式無關,這對于機械化學法在其他形式的反應器上的應用具有重要的指導意義。
全面考慮城市生活垃圾焚燒飛灰中 PCDD/Fs和重金屬的污染,首先通過對原始飛灰和水洗飛灰對比實驗發(fā)現(xiàn),飛灰的水洗預處理可有效提升二噁英的機械化學降解效率,其主要原因是原始飛灰中含有的無機氯鹽(約10%的NaCl、KCl)在機械化學球磨過程中會大大阻礙飛灰中PCDD/Fs的降解,氯化水洗飛灰后PCDD/Fs
6、的降解效率大大降低證實了這一結論。采用CaO-Al工藝對水洗飛灰中PCDD/Fs實現(xiàn)了93.2%(10h)的最高降解效率,處置后飛灰的TEQ(0.58ng/g)遠遠低于填埋標準值(3 ng/g)。進一步探究球磨原始飛灰和水洗飛灰的重金屬滲濾特性發(fā)現(xiàn),直接球磨通過機械化學作用引起晶體的化學吸附和顆粒團聚物的物理包裹,對飛灰中的部分重金屬(Cr、Cu、Pb)有較好的固化效果,且水洗飛灰比原始飛灰具有更高的重金屬固化率。添加劑工藝優(yōu)化實驗發(fā)現(xiàn)
7、,CaO-Al和CaO均能有效提升重金屬的固化效果,且僅需添加5%的 CaO球磨10h或添加10%及以上的CaO僅球磨6h,飛灰中的所有重金屬浸出濃度就滿足生活垃圾場填埋標準。CaO與飛灰中 SiO2生成類硅酸鈣膠體的物質對溶液中重金屬進行吸附和重金屬離子置換 Ca(OH)2中的鈣離子生成重金屬氫氧化物沉淀。綜上所述,水洗預處理是機械化學無害化處置飛灰的前提,添加劑CaO-Al或CaO均可實現(xiàn)飛灰中PCDD/Fs和重金屬的協(xié)同處置,特別
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