零價(jià)鐵還原降解四氯化碳廢水研究.pdf

1、四氯化碳是一種被廣泛應(yīng)用的有機(jī)氯化物，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，具有生物毒性，在自然環(huán)境能夠長(zhǎng)期穩(wěn)定地存在，嚴(yán)重污染了土壤和地下水，對(duì)生態(tài)環(huán)境造成長(zhǎng)期的危害。本文以零價(jià)鐵還原降解四氯化碳，分別采用表面活性劑負(fù)載、過(guò)渡金屬催化和超聲輔助等方法提高零價(jià)鐵還原降解效率，并對(duì)四氯化碳實(shí)際工業(yè)廢水進(jìn)行中試。
　　 第一章和第二章敘述了四氯化碳來(lái)源、性質(zhì)及對(duì)環(huán)境危害，并總結(jié)了各種傳統(tǒng)處理有機(jī)氯化物的方法，零價(jià)鐵還原處理有機(jī)氯化物技術(shù)應(yīng)用現(xiàn)狀和存在的問(wèn)題

2、，并表明本文的研究目的和意義。
　　 第三章介紹了實(shí)驗(yàn)儀器、所用試劑，以及各處理方法的實(shí)驗(yàn)方法和分析方法。
　　 第四章采用零價(jià)鐵還原處理四氯化碳，得出的結(jié)論主要有：1）零價(jià)鐵對(duì)水中四氯化碳有較好脫氯效果，在零價(jià)鐵投加量10g/L，四氯化碳初始濃度20mg/L，pH7.0時(shí)，280min四氯化碳降解效率為86.1％。影響零價(jià)鐵還原效果的因素主要有：投加量、反應(yīng)溫度和pH等。加大投加量和反應(yīng)溫度都能促進(jìn)脫氯反應(yīng)，pH對(duì)降解

3、效率影響比較大，酸性條件有利于反應(yīng)進(jìn)行。四氯化碳降解符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，在零價(jià)鐵作用下轉(zhuǎn)變成氯仿，氯仿繼續(xù)脫氯最終變成二氯甲烷。2）加入硫酸鹽與Fe2+和鐵化合物形成綠鐵銹，抑制鐵表面鈍化，有利于還原脫氯。分別采用兩種陽(yáng)離子和陰離子表面活性劑負(fù)載零價(jià)鐵，結(jié)果表明兩種陽(yáng)離子表面活性劑(十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)和溴代十六烷基吡啶(CPB))的負(fù)載濃度在臨界膠束濃度以下時(shí)均可以增強(qiáng)鐵脫氯效果，反應(yīng)速率常數(shù)可以提高81％(CTAB)和1

4、30％(CPB)，負(fù)載兩種陰離子表面活性劑反而不利于零價(jià)鐵還原脫氯。
　　 第五章分別采用Ni/Fe和Pd/Fe二元雙金屬降解四氯化碳，考察了四氯化碳影響因素和脫氯效率，并對(duì)動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行分析。與零價(jià)鐵相比，Ni/Fe和Pd/Fe具有更強(qiáng)的還原降解四氯化碳的能力，90分鐘脫氯反應(yīng)后，初始濃度20 mg/L的四氯化碳在Ni/Fe體系下降解效率為92.8％，而Pd/Fe在60分鐘反應(yīng)四氯化碳降解效率為95.7％。影響Ni/Fe

5、和Pd/Fe還原脫氯的主要因素有：Ni和Pd含量、投加量、反應(yīng)溫度和pH等。結(jié)果表明Ni和Pd含量增加、提高Ni/Fe和Pd/Fe投加量有利于四氯化碳降解，四氯化碳初始濃度對(duì)脫氯效果影響很小，pH在弱酸性條件下有利于脫氯反應(yīng)，Ni/Fe和Pd/Fe降解四氯化碳的表觀活化能分別為6.12 kJ/mol和3.95kJ/molkJ/mol。Ni/Fe降解四氯化碳的產(chǎn)物主要是氯仿和二氯甲烷，Pd/Fe降解四氯化碳的產(chǎn)物主要是氯仿和二氯甲烷和甲烷

6、。
　　 第六章利用超聲輔助零價(jià)鐵降解四氯化碳，主要影響因素有：超聲聲強(qiáng)、零價(jià)鐵投加量和pH等。結(jié)果表明，超聲和零價(jià)鐵聯(lián)合有明顯協(xié)同作用，在最佳條件下，36min四氯化碳降解效果達(dá)到91.2％。產(chǎn)生這種協(xié)同作用的原因：超聲空化可以去除金屬表面形成的鈍化，活化了金屬表面，同時(shí)強(qiáng)化了界面間的化學(xué)反應(yīng)和傳質(zhì)過(guò)程，超聲的存在使得超聲/零價(jià)鐵體系保持了較低的pH環(huán)境也有利于零價(jià)鐵的還原脫氯。
　　 第七章為零價(jià)鐵還原處理四氯化碳廢