微波法制備竹基活性炭及強化濕式氧化處理含酚廢水研究.pdf

1、有機廢水的排放是造成水體污染的重要原因，其處理已引起人們的高度關注。酚類有機物是一類典型的有機污染物，含酚廢水的毒性強、濃度高、排放量大，迫切需要經濟有效的處理技術。在已有的處理工藝中，活性炭吸附具有處理效率高、操作簡單等優(yōu)勢，但是存在著活性炭制備成本高、吸附飽和后再生困難等問題。本研究針對這些問題展開，采用微波輻射法制備了高比表面積竹基活性炭，實現了活性炭的清潔、低成本生產；以4-氯酚模擬廢水為處理對象，建立了含酚廢水的活性炭吸附-微

2、波強化濕式氧化處理工藝；研究探討了酚類有機物在活性炭材料上的吸附行為與機理。
　　以竹材這種可再生資源作為原料，以磷酸作為活化劑，開發(fā)了竹基活性炭的微波輻射制備工藝。考察了微波功率、輻射時間、磷酸用量、浸漬時間等因素對制備效果的影響，確定了優(yōu)化工藝條件為：微波功率350W，微波輻射時間20min，磷酸與竹料質量比1：1，磷酸浸漬時間24h。優(yōu)化條件下所制備活性炭以微孔為主，比表面積達到1335m2/g，收率達到45％。對活性炭表面

3、性能的表征分析表明，活性炭表面含有較多的酸性基團，表現出較強的酸性?；罨^程中竹料的化學鍵大部分被破壞，表面的氧、氮元素含量下降，碳元素含量有所上升，同時引入了少量的磷元素。采用微波輻射法對所制備的竹基活性炭進行熱處理，發(fā)現活性炭的微孔隨著時間的延長而降低，但是中孔有一定程度的發(fā)展。微波熱處理導致活性炭表面酸性官能團數量下降，堿性增強。對所制備竹基活性炭的吸附性能進行了評價，其苯酚飽和吸附量達到105mg/g，與商業(yè)活性炭吸附性能相當。

4、
　　以顆粒活性炭和活性炭纖維為吸附劑，建立了4-氯酚廢水的活性炭吸附-微波強化濕式氧化處理工藝，實現了4-氯酚的高效降解和活性炭的有效再生?？疾炝嘶钚蕴坑昧俊⑽綍r間、pH、溫度和無機鹽對活性炭吸附4-氯酚效果的影響。在微波強化濕式氧化再生活性炭工藝中，考察了體系壓力、H2O2用量、反應時間、pH和投加催化劑對活性炭再生效率的影響，確定了優(yōu)化工藝條件為：體系壓力0.5MPa，H2O2加入量10mmol，反應時間20min，顆粒活

5、性炭再生以0.15mmol/L的Cu2+作為催化劑，活性炭纖維再生以0.10mmol/L的Fe3+和0.05mmol/L的Cu2+作為催化劑，優(yōu)化條件下再生效率達到95%。對微波強化濕式氧化工藝出水檢測表明，出水中4-氯酚濃度僅為0.4mg/L，主要降解中間產物為甲酸和乙酸，可生化性顯著提高。對比研究表明，活性炭吸附-微波強化濕式氧化組合工藝對4-氯酚的降解效率明顯高于均相濕式氧化工藝，表明發(fā)生在固液界面處的氧化反應對活性炭再生具有重要

6、作用，活性炭在濕式氧化階段起到了催化作用。微波輻射下濕式氧化工藝對活性炭的再生效率明顯優(yōu)于常規(guī)加熱方式，表明微波與活性炭之間的耦合作用強化了對有機物的氧化降解能力。高溫條件下4-氯酚與活性炭之間的作用力減弱、解吸速率提高，加速了其氧化降解。經多次微波強化濕式氧化再生后，活性炭的吸附性能有所下降，但是仍然保持在較高的水平，分析表明活性炭吸附性能的下降主要是由中間降解產物的累積造成的。對多次再生的顆?；钚蕴窟M行微波輻射活化，處理后活性炭在很

7、大程度上恢復了吸附性能。
　　本文研究了酚類有機物在顆?；钚蕴亢突钚蕴坷w維上的吸附行為與機理。對吸附等溫線、動力學和熱力學進行了擬合與分析。吸附等溫線數據擬合表明Redlich-Peterson模型的擬合結果最好。對吸附動力學數據的擬合表明，準二級動力學模型的擬合結果較好；內擴散模型擬合表明擴散過程受到孔隙結構及已吸附有機物的影響。熱力學分析表明，吸附過程的ΔGo為負值，其絕對值隨著取代基的增加而提高，表明吸附作用力增強；ΔHo也