聚多巴胺-石墨烯印跡材料制備及其用于喹諾酮抗生素的吸附去除和DGT分析.pdf

1、近年來(lái)，環(huán)境中的抗生素越來(lái)越受到人們的關(guān)注。長(zhǎng)期低濃度的抗生素暴露會(huì)誘導(dǎo)細(xì)菌抗藥性增加，產(chǎn)生抗性基因，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人類健康產(chǎn)生巨大危害。由于環(huán)境中抗生素的種類繁多、濃度低、分子具有較強(qiáng)極性，水中抗生素的高效去除、檢測(cè)目前仍面臨巨大問(wèn)題。本論文以水中常檢出的氟喹諾酮抗生素為研究對(duì)象，發(fā)展基于分子印跡技術(shù)、薄膜擴(kuò)散梯度技術(shù)的抗生素高效去除、原位采樣分析方法。具體工作如下：
　　采用水熱法制備了氧化石墨烯/四氧化三鐵磁性材料；以沙氟沙星

2、為模板，利用多巴胺堿性條件自聚合制備了聚多巴胺/石墨烯印跡納米材料(GO/Fe3O4@MIP)。對(duì)印跡材料進(jìn)行了表征，結(jié)果顯示：印跡材料的平均粒徑為130 nm，聚多巴胺印跡層的平均厚度為10 nm，印跡材料比表面積為46.3 m2/g，在600℃以下熱穩(wěn)定性較好，具有超順磁特性。吸附實(shí)驗(yàn)表明，該材料對(duì)沙氟沙星的飽和吸附量為70.92 mg/g，30 min內(nèi)達(dá)到吸附平衡，吸附過(guò)程遵循Langmuir等溫吸附方程和準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型；

3、印跡材料在溶液pH為7~9范圍內(nèi)具有最佳的吸附效果，離子強(qiáng)度增加會(huì)引起吸附容量降低。印跡材料對(duì)氟喹諾酮化合物具有較好的選擇性，對(duì)非印跡材料的印跡因子為1.4；使用該材料對(duì)水中氟喹諾酮抗生素進(jìn)行吸附，重復(fù)使用5次后材料吸附容量保持不變。以上結(jié)果表明，制備的GO/Fe3O4@MIP可用于水中氟喹諾酮抗生素的選擇性吸附去除。
　　由于 GO/Fe3O4@MIP具有較高的吸附容量，將其作為吸附劑用于薄膜擴(kuò)散梯度技術(shù)(DGT)進(jìn)行抗生素的原

4、位采樣分析。以 GO/Fe3O4@MIP/聚丙烯酰胺凝膠為結(jié)合相、1.5%瓊脂糖凝膠為擴(kuò)散相、聚醚砜濾膜為保護(hù)膜進(jìn)行DGT分析。結(jié)果顯示，結(jié)合相對(duì)10種氟喹諾酮類抗生素的吸附量為90~150 mg/片，對(duì)兩種磺胺類抗生素的吸附量?jī)H為10 mg/片，表現(xiàn)出對(duì)氟喹諾酮抗生素的選擇性結(jié)合特性；氟喹諾酮抗生素在瓊脂糖凝膠擴(kuò)散相的擴(kuò)散系數(shù)為1.49~5.27?10-6 cm2/s；使用甲醇/乙酸(v:v=9:1)為洗脫劑對(duì)氟喹諾酮抗生素的洗脫效率

5、在90%以上。模擬海水采樣實(shí)驗(yàn)中，采樣時(shí)間5天內(nèi)，采樣量與采樣時(shí)間呈線性關(guān)系，且對(duì)氟喹諾酮類抗生素有較好的選擇性，DGT采樣分析結(jié)果與實(shí)際值偏差為80.6~107.4%，表明該方法可用于海水中氟喹諾酮的DGT原位采樣分析。
　　本論文的研究成果提供了一種新型聚多巴胺/石墨烯印跡納米材料，可用于水體環(huán)境中氟喹諾酮抗生素的高效吸附去除，也可以作為 DGT的結(jié)合相材料，用于水體環(huán)境中氟喹諾酮抗生素濃度的原位采樣分析。研究成果具有較好的理