鎢在HZSM-5分子篩上分散及鎢物種分布對(duì)催化劑C-,2-H-,2--SCR性能的影響.pdf

1、以烴為還原劑，在貧燃發(fā)動(dòng)機(jī)和柴油機(jī)自然排氣溫度(300-400℃)附近，如何高選擇性地還原消除這些發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣中的NOx是世界矚目的研究課題。本課題以C2H2為還原劑，研究在富氧條件下選擇催化還原NOx(C2H2-SCR)的有效催化劑，以期為貧燃發(fā)動(dòng)機(jī)和柴油機(jī)尾氣中NOx的實(shí)用消除提供依據(jù)。 本論文研究發(fā)現(xiàn)適量鎢的加入大大提高了HZSM-5催化劑選擇催化還原NOx的低溫活性和選擇性。從對(duì)催化劑進(jìn)行的表征結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，鎢物種的加入雖

2、然使分子篩催化劑的酸性減弱，但較多量的單體鎢酸鹽物種的大量存在能使催化劑的活性大大提高，而WO3晶體的生成對(duì)于反應(yīng)有抑制作用。 我們通過(guò)對(duì)催化劑的制備條件和載體分子篩的SiO2/Al2O3比研究發(fā)現(xiàn)，焙燒溫度為550℃，鎢酸銨的氨水溶液為浸漬液，并以低硅鋁比分子篩為載體的條件下，鎢物種在8％W(A)/HZM-5催化劑上不但分散度較高而且有更多的單體鎢酸鹽物種生成。在350℃，在0.2克8％W(A)/HZ-550催化劑上，反應(yīng)氣組

3、成為800ppmC2H2+1600ppmNO+10％O2，He為平衡氣，反應(yīng)氣的總流速為50ml/min的反應(yīng)條件下，得到了高達(dá)到86.3％的NO轉(zhuǎn)化率(生成N2)。 通過(guò)原位紅外光譜(FTIR)研究發(fā)現(xiàn)，分子篩上吸附的雙齒硝酸鹽和橋式硝酸鹽是C2H2-SCR反應(yīng)中的活性物種。在反應(yīng)條件下，催化劑對(duì)氮氧化物吸附所形成的該二氮氧化物吸附物種儲(chǔ)存的量多少和形成速率直接決定了其在C2H2-SCR反應(yīng)中的活性高低。研究結(jié)果表明，HZSM