色譜法研究碳納米管與有機(jī)化合物的相互作用.pdf

1、碳納米管(CNTs)的獨(dú)特結(jié)構(gòu)特征使其易與環(huán)境中的有機(jī)污染物產(chǎn)生相互作用，從而影響有機(jī)污染物和CNTs在環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化。研究CNTs與有機(jī)污染物的相互作用對(duì)于評(píng)價(jià)CNTs和有機(jī)污染物的環(huán)境歸趨，具有重要意義。大多數(shù)研究采用批量平衡法和被動(dòng)計(jì)量法研究CNTs與有機(jī)污染物間的相互作用，批量平衡法存在步驟繁瑣、耗時(shí)較長、固液分離困難等問題，被動(dòng)計(jì)量法雖不涉及固液分離步驟，但是仍然存在操作復(fù)雜、平衡時(shí)間較長的問題。因此，需要發(fā)展一種快速、高

2、效、易于固液分離的方法研究CNTs與有機(jī)污染物的相互作用。本研究以CNTs為固定相材料，采用高壓勻漿法，制備CNTs色譜柱，結(jié)合色譜分析法，建立一種研究有機(jī)化合物與CNTs間的相互作用的分析方法。
　　(1)測(cè)定不同溫度下9種有機(jī)化合物在MWCNTs色譜柱上的色譜保留因子（k'），根據(jù)Van't Hoff方程計(jì)算熱力學(xué)參數(shù)，結(jié)果表明，MWCNTs與有機(jī)化合物的相互作用是自發(fā)、放熱的。分析MWCNTs柱上9種有機(jī)化合物的k'，發(fā)現(xiàn)有

3、機(jī)化合物與MWCNTs的相互作用受取代基種類的影響。建立了9種有機(jī)化合物在MWCNTs柱上的k'的線性溶解能關(guān)系模型(LSER)，發(fā)現(xiàn)π-/n-電子對(duì)極化作用在有機(jī)化合物與MWCNTs的相互作用中占主導(dǎo)。
　　(2)測(cè)定18種有機(jī)化合物在單壁碳納米管(SWCNTs)柱上的k'，發(fā)現(xiàn)化合物取代基的種類和個(gè)數(shù)、雜原子的個(gè)數(shù)影響SWCNTs和有機(jī)化合物的相互作用。采用LSER定量表征了SWCNTs與有機(jī)化合物的相互作用，所構(gòu)建的LSER

4、模型具有較強(qiáng)的擬合能力(R2=0.844)和穩(wěn)健性(Q2LOO=0.768)，π-/n-電子對(duì)極化作用和空穴作用是控制SWCNTs與有機(jī)化合物相互作用的主要作用力。
　　(3)以水和乙腈作為流動(dòng)相，測(cè)定了不同比例水中有機(jī)化合物在MWCNTs色譜柱上的k'，根據(jù)Snyder-Soczewinshi方程計(jì)算了有機(jī)化合物在純水中k'。結(jié)果表明，水相中有機(jī)化合物在MWCNTs上的相互作用強(qiáng)度為:甲苯＞苯＞苯胺＞苯酚。
　　(4)采用