氧化鎳外延薄膜的變溫電阻開(kāi)關(guān)特性和隧穿機(jī)制研究.pdf

1、氧化物薄膜電阻開(kāi)關(guān)存儲(chǔ)器(ReRAM)具有快速的讀/寫(xiě)速度(~10 ns)、優(yōu)異的耐受性(>106次讀/寫(xiě)次數(shù))和超長(zhǎng)的存儲(chǔ)穩(wěn)定性(~10年)等優(yōu)點(diǎn)，而且結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，功耗低(~幾十pJ)，并兼容當(dāng)前硅基半導(dǎo)體集成工藝，是現(xiàn)今最具應(yīng)用潛力的新一代非易失性存儲(chǔ)器之一?；贜iOx薄膜的ReRAM是迄今研究最深入的材料體系之一，然而，以往研究者多關(guān)注NiOx多晶薄膜的電阻開(kāi)關(guān)特性，對(duì)NiOx外延薄膜，特別是金屬基底上外延生長(zhǎng)NiOx薄膜的研究相

2、對(duì)甚少。此外，隨著人類(lèi)活動(dòng)范圍的延伸和現(xiàn)代科技的飛速發(fā)展，極端環(huán)境條件下ReRAM器件的穩(wěn)定性研究也提上了日程。本文主要研究金屬種子層上外延生長(zhǎng)NiOx的薄膜電阻開(kāi)關(guān)效應(yīng)對(duì)溫度的依賴(lài)性。
　　首先利用射頻磁控濺射方法沉積制備了富氧NiOx多晶(poly-NiOx)薄膜，研究了其電阻開(kāi)關(guān)特性隨測(cè)試溫度的變化。Ag/poly-NiOx/Pt存儲(chǔ)單元的電流-電壓測(cè)試曲線呈現(xiàn)閾值型電阻開(kāi)關(guān)特性：分別在2.1到2.4 V的正偏壓范圍和-2到

3、-2.2 V的負(fù)偏壓范圍內(nèi)觀測(cè)到了高/低電阻態(tài)之間的穩(wěn)定可逆跳變。隨著測(cè)試溫度的升高，負(fù)偏壓范圍的電阻開(kāi)關(guān)現(xiàn)象在140℃基本消失，而正偏壓范圍內(nèi)的電阻開(kāi)關(guān)現(xiàn)象可維持到270℃。運(yùn)用指數(shù)定律擬合室溫下電流-電壓曲線結(jié)果表明，薄膜隧穿電流屬于缺陷主導(dǎo)的空間限制電流；運(yùn)用Arrhenius作圖法擬合的電流-溫度曲線滿足線性關(guān)系，表明薄膜隧穿電流隨測(cè)試溫度的變化符合肖特基熱激發(fā)隧穿機(jī)制。在周期性電場(chǎng)作用下，從銀電極擴(kuò)散進(jìn)入薄膜中的Ag離子在薄膜

4、中的氧化還原反應(yīng)導(dǎo)致存儲(chǔ)單元呈現(xiàn)閾值型電阻開(kāi)關(guān)特性。
　　接下來(lái)，以MgO(100)基底上最優(yōu)化制備條件下沉積制備的Pt(100)薄膜為外延種子層，沉積獲得高取向的NiO(111)外延薄膜(epi-NiOx)，三角錐形晶粒形成平整致密的膜面。Ag/epi-NiO(111)/Pt(100)存儲(chǔ)單元的電流-電壓曲線呈現(xiàn)出典型的雙極性電阻開(kāi)關(guān)特性：在160個(gè)穩(wěn)定循環(huán)中，置/復(fù)位電壓分別穩(wěn)定在0.75和-0.9V;在-0.5V讀取電壓下，

5、高/低電阻比大于5。指數(shù)定律擬合電壓-電流曲線結(jié)果表明，薄膜隧穿電流機(jī)制符合缺陷主導(dǎo)的空間限制電流效應(yīng)。隨著測(cè)試溫度的升高，其電阻開(kāi)關(guān)現(xiàn)象可維持到80℃。運(yùn)用Arrhenius作圖法以及肖特基隧穿機(jī)制擬合高阻態(tài)電流-溫度曲線滿足線性關(guān)系，這表明高阻態(tài)漏電流隨測(cè)試溫度的變化符合肖特基熱激發(fā)隧穿機(jī)制。
　　在優(yōu)化條件下，我們?cè)赑t(100)種子層上沉積制備獲得了膜面平整但嵌套納米微孔的NiO(100)外延薄膜。X射線Phi掃描和透射電

6、鏡測(cè)試結(jié)果證明epi-NiOx(100)與Pt(100)種子層滿足“立方-立方”外延生長(zhǎng)關(guān)系。Ag/epi-NiO(100)/Pt(100)存儲(chǔ)單元呈現(xiàn)出優(yōu)良的雙極性電阻開(kāi)關(guān)特性：在-0.4V讀取電壓下，高/低電阻比大于20，在連續(xù)測(cè)量的5000個(gè)穩(wěn)定循環(huán)周期中置/復(fù)位電壓一直穩(wěn)定在0.6和-0.6V。其電阻開(kāi)關(guān)特性在80℃測(cè)試溫度下仍保持最優(yōu)性能，可耐受130℃高溫仍維持明顯的電阻開(kāi)關(guān)特性。低阻態(tài)電流-溫度曲線的Arrhenius和肖

7、特基隧穿機(jī)制擬合曲線符合線性擬合關(guān)系，這再次表明漏電流隨測(cè)試溫度的變化符合肖特基熱激發(fā)隧穿機(jī)制。由于epi-NiOx薄膜為垂直上下電極的柱狀晶粒結(jié)構(gòu)，在周期性電場(chǎng)作用下，銀上電極中的Ag離子沿著晶界擴(kuò)散進(jìn)入薄膜內(nèi)部與薄膜中的電子發(fā)生氧化還原反應(yīng)形成周期性導(dǎo)通/截?cái)嗟膶?dǎo)電橋通道，從而導(dǎo)致Ag/epi-NiOx/Pt存儲(chǔ)單元呈現(xiàn)出比poly-NiOx薄膜更穩(wěn)定，翻轉(zhuǎn)電壓大幅降低的雙極性電阻開(kāi)關(guān)特性，該存儲(chǔ)單元有望應(yīng)用于高溫環(huán)境工作的新一代電