磁性金屬-有機(jī)骨架催化劑的制備及其在有機(jī)合成中的應(yīng)用.pdf

1、金屬-有機(jī)骨架材料（Metal-Organic Frameworks，MOFs）作為有潛在用途的多孔結(jié)晶材料已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注，它是由一種金屬或金屬團(tuán)簇與有機(jī)配體相互結(jié)合而成的具有三維多孔結(jié)構(gòu)的化合物。由于MOFs具有較大的比表面積、孔徑較易調(diào)整、較多的活性位點(diǎn)、較高的熱穩(wěn)定性和較強(qiáng)的酸堿催化活性、以及易于功能化等優(yōu)良性能，已經(jīng)廣泛的應(yīng)用于儲(chǔ)氫、分離、化學(xué)傳感器、薄膜器件、發(fā)光、藥物載體和生物醫(yī)學(xué)成像等領(lǐng)域。目前，MOFs作為非均相催

2、化劑在有機(jī)化學(xué)的領(lǐng)域中有廣泛的應(yīng)用，但MOFs作為催化劑時(shí)，在催化劑的分離和回收上還存在一些問題，因此將MOFs和磁性載體復(fù)合在一起使其具有MOFs本身優(yōu)異的性能同時(shí)賦予其磁性的研究是十分必要的。
　　基于此，我們制備出了三種磁性金屬有機(jī)骨架催化劑:CoFe2O4@SiO2@IRMOF-3、CoFe2O4@SiO2@MOF-5、CoFe2O4@SiO2@Cu-BTC,并且通過SEM、TEM、XRD、FT-IR、N2吸附/脫附、TG

3、和VSM等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，并且分別評(píng)價(jià)了這三種催化劑在二氫吡咯衍生物的合成中、呋喃酮衍生物的合成中、噁嗪衍生物的合成中的催化性能，考察了一些條件對(duì)催化劑性能的影響，由此我們得到以下實(shí)驗(yàn)結(jié)果:
　　在二氫吡咯衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯，胺和甲醛為原料，CoFe2O4@SiO2@IRMOF-3作為催化劑，甲醇為溶劑室溫下進(jìn)行反應(yīng)。在該反應(yīng)中催化劑展示出了較高的活性、縮短了反應(yīng)時(shí)間、易于回收、而且產(chǎn)率較高。

4、>　　在呋喃酮衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯，胺和芳香醛為原料，CoFe2O4@SiO2@MOF-5為催化劑，水作為溶劑室溫下進(jìn)行反應(yīng)，為了檢測該條件的適用范圍，我們對(duì)底物進(jìn)行拓展，可喜的是我們得到了想要的化合物，并且該方法條件溫和、反應(yīng)時(shí)間短、產(chǎn)率高。
　　在噁嗪衍生物的合成中，我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯、胺和甲醛為原料，CoFe2O4@SiO2@Cu-BTC為催化劑，乙醇作為溶劑室溫下進(jìn)行反應(yīng)。該方法新穎，而且符合