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文檔簡介
1、聚合物共混改性是開發(fā)具有優(yōu)異性能的聚合物材料的重要途徑。對于熔體均相的相容共混體系,可以通過調(diào)控體系的相容和相分離行為,對其微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行設(shè)計,最終實現(xiàn)對宏觀性能的精準(zhǔn)調(diào)控。其中,結(jié)晶/結(jié)晶的相容共混物因其兩組分都具有結(jié)晶性,通過調(diào)控結(jié)晶和相分離的作用機(jī)制,賦予材料更豐富有趣的晶體結(jié)構(gòu)以及兩相結(jié)構(gòu),受到越來越多研究者的關(guān)注。近些年來,大量研究表明,納米粒子引入到含結(jié)晶性組分的共混物中,受納米粒子的種類、尺寸、表面官能化以及含量影響,共混物
2、的結(jié)晶和相分離行為呈現(xiàn)出不同的變化規(guī)律。碳納米管(Carbon nanotubes,CNTs)作為典型的一維納米粒子,具有大的比表面積、長徑比且與聚合物基體間的相互作用較強(qiáng)??梢灶A(yù)期,將CNTs引入到結(jié)晶/結(jié)晶的相容共混物中,鑒于CNTs與兩組分親和力的差異,一方面,CNTs表面選擇性吸附與之親和力較強(qiáng)組分的分子鏈,引起局部的濃度波動;另一方面,CNTs可以誘導(dǎo)結(jié)晶性聚合物結(jié)晶,改變體系的結(jié)晶動力學(xué)進(jìn)程。因此,CNTs的引入將對體系的結(jié)
3、晶和相分離的作用機(jī)制產(chǎn)生重要的影響。
本論文旨在探索CNTs對聚丁二酸丁二醇酯(Poly(butylene succinate),PBS)/聚偏氟乙烯(Poly(vinylidene fluoride),PVDF)相容共混物的結(jié)晶和相分離行為的影響,進(jìn)而深入探討通過結(jié)晶行為調(diào)控所形成的晶體結(jié)構(gòu)對介電性能的影響機(jī)制。通過將表面羧基化CNTs引入PBS/PVDF結(jié)晶/結(jié)晶的相容共混物中,制備出PBS/PVDF/CNT三元納米復(fù)合材
4、料;首先,通過動態(tài)流變學(xué)方法研究熔體狀態(tài)下CNTs對共混體系相分離行為的影響;其次,系統(tǒng)地研究降溫結(jié)晶的過程中,CNTs對于兩組分的成核效率、結(jié)晶速率以及晶體形態(tài)的作用機(jī)制;最后,以CNTs對PBS/PVDF相容共混物的結(jié)晶和相分離行為的變化規(guī)律為研究基礎(chǔ),探索了通過結(jié)晶行為調(diào)控所構(gòu)建的多級隔離結(jié)構(gòu)對材料介電性能的影響及其作用機(jī)制。主要得到以下結(jié)論:
(1)通過一步法熔融共混制備PBS/PVDF/CNT納米復(fù)合材料。形貌表征發(fā)
5、現(xiàn),基體呈均相結(jié)構(gòu),CNTs在基體中均勻分散。界面張力計算發(fā)現(xiàn),在熔體狀態(tài)CNTs表面同時吸附少量PVDF和PBS分子鏈,其中PVDF分子鏈略多。動態(tài)流變學(xué)研究發(fā)現(xiàn),CNTs的引入有利于提高PBS/PVDF相容體系的相分離溫度,減緩相分離進(jìn)程。這是由于CNTs引入共混物后充當(dāng)類似物理纏結(jié)點的作用,有利于提高體系的纏結(jié)密度和相的穩(wěn)定性進(jìn)而導(dǎo)致相分離溫度升高。
(2)通過兩步法熔融共混制備PBS/PVDF/CNT納米復(fù)合材料。界面
6、張力計算發(fā)現(xiàn),CNTs與PBS之間的親和力最強(qiáng),其次是PBS與PVDF分子鏈之間的親和力。非等溫結(jié)晶行為研究表明,一方面,在降溫過程中CNTs的引入可以同時誘導(dǎo)PVDF和PBS組分結(jié)晶,但對PBS組分結(jié)晶的影響更顯著。另一方面,相比于PVDF/CNT、PBS/CNT的二元體系,三元體系中CNTs的成核能力受到抑制,成核效率顯著降低。這是由于在兩步熔融共混時,PBS不斷將母料中先吸附在CNTs表面的PVDF分子鏈剝落下來,導(dǎo)致CNTs表面
7、大部分區(qū)域吸附的是PBS的分子鏈,誘導(dǎo)其成核結(jié)晶。少量殘余的PVDF依然可以在CNTs表面成核結(jié)晶。等溫結(jié)晶行為研究表明,CNTs引入后,PVDF和PBS組分成核密度提高,結(jié)晶速率顯著加快。相比于PVDF/CNT、PBS/CNT的二元體系,三元體系中CNTs對各組分的成核能力受限得到驗證。此外,受CNTs表面選擇性吸附行為的影響,CNTs的引入使體系內(nèi)產(chǎn)生濃度波動,誘導(dǎo)體系發(fā)生微相分離。
(3)首先,通過調(diào)控PBS的含量,制備
8、了一系列不同組成比的PBS/PVDF/CNT納米復(fù)合材料,采用SEM表征發(fā)現(xiàn),在非等溫結(jié)晶過程中,相比于PVDF/CNT二元體系,相容的PBS組分的引入有利于提高CNTs的分散程度。介電性能測試表明,PBS組分的引入可以顯著提高復(fù)合材料的介電性能。其次,相比于非等溫結(jié)晶,等溫結(jié)晶可以大幅度提高復(fù)合材料的介電性能。進(jìn)一步分析表明,非等溫結(jié)晶過程中CNTs在基體中均勻分布,而等溫結(jié)晶過程中CNTs分布在PVDF晶體的片晶束之間和球晶之間區(qū)域
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