二維過渡金屬硫族化合物MX2(M=Mo,WX=O,S,Se,Te)電子結(jié)構(gòu)和彈性性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯作為世界上已知的最薄最堅(jiān)硬的納米材料，其優(yōu)異的特性，如極高的熱導(dǎo)、常溫下極高的電子遷移率等，讓它成為了本世紀(jì)初最火熱的課題之一。然而它禁帶寬度為0的能帶結(jié)構(gòu)也成為了它的“瑕疵”，并阻礙了它的應(yīng)用。例如在場(chǎng)效應(yīng)管方面，由石墨烯做成的場(chǎng)效應(yīng)管無法快速地?cái)嚅_，而且它的電流通/斷轉(zhuǎn)換速率較低。作為新型二維材料的一員，二維過渡金屬硫族化合物（TMDCs）的發(fā)現(xiàn)，很好地補(bǔ)充了石墨烯這方面的不足。
　　二維過渡金屬硫族化合物是一種由過渡金

2、屬原子和硫族原子形成的具有類石墨烯六角蜂巢的準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)層狀材料。研究表明，不同于0禁帶寬度的原始石墨烯，許多單層的二維過渡金屬硫族化合物具有一個(gè)1~2eV的禁帶寬度。這讓它們?cè)陔娮悠骷凸庵掳l(fā)光方面有著不錯(cuò)的應(yīng)用前景。然而，由于材料的尺寸以及制取工藝等原因，通過實(shí)驗(yàn)方法來獲得很多二維材料的性質(zhì)將變得非常困難。因此可以從理論上對(duì)二維材料性質(zhì)的研究，為它的應(yīng)用提供理論依據(jù)。本文主要是利用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法研究了八類過渡金屬

3、硫族化合物單層和雙層結(jié)構(gòu)的電子性質(zhì)和力學(xué)性質(zhì)，同時(shí)采用不同的計(jì)算泛函來研究不同計(jì)算方法對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響。然后研究雙層堆疊對(duì)結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的影響。并進(jìn)行了不同泛函下雙層材料電子性質(zhì)和力學(xué)性質(zhì)的對(duì)比。具體內(nèi)容如下：
　　1.首先我們需要對(duì)八種2H形態(tài)的MX2（其中M=Mo,W;X=O,S,Se,Ts）形式的單層過渡金屬而硫化物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行確定，因此我們利用第一性原理計(jì)算對(duì)初始模型進(jìn)行了優(yōu)化，得到了它們的能量最低穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。然后對(duì)這些優(yōu)化結(jié)構(gòu)的

4、單層TMDCs進(jìn)行了電子結(jié)構(gòu)的計(jì)算，得出了它們的能帶結(jié)構(gòu)。能帶結(jié)構(gòu)表明，八種單層TMDCs都具有半導(dǎo)體性質(zhì)，而且除了氧化物外，其他六種都在k點(diǎn)處有直接帶隙。其次為了分析同類單層材料之間帶隙和楊氏模量變化規(guī)律的內(nèi)在機(jī)制，我們進(jìn)行了巴德電荷分析。最后分別用LDA，PBE，optB88方法計(jì)算出了它們的楊氏模量和泊松比等參數(shù)。通過對(duì)獲得單層結(jié)構(gòu)與石墨烯在理論計(jì)算上楊氏模量和泊松比的值得對(duì)比，發(fā)現(xiàn)了單層TMDCs材料具有優(yōu)秀的力學(xué)性質(zhì)。

5、　　2.利用第一性原理計(jì)算研究了雙層結(jié)構(gòu)的性質(zhì)以及單層結(jié)構(gòu)的雙層堆疊對(duì)性質(zhì)的影響。同樣首先對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化。然后對(duì)八種雙層TMDCs在AA1堆疊方式下的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。得出了它們的能帶結(jié)構(gòu)。能帶結(jié)構(gòu)表明，除氧化物和雙層WTe2外，其它TMDCs由單層堆疊為雙層都會(huì)導(dǎo)致能帶結(jié)構(gòu)充直接帶隙到間接帶隙的轉(zhuǎn)變。同時(shí)我們還發(fā)現(xiàn)雙層的堆疊會(huì)導(dǎo)致禁帶寬度的減小。最后我們對(duì)八種雙層TMDCs在五種不同構(gòu)型下的力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了分析。通過計(jì)算我們發(fā)現(xiàn)，堆