采用高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)同時檢測超痕量鉛和汞形態(tài).pdf

1、隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展，重金屬的使用量不斷增加，與此同時，環(huán)境和生物領(lǐng)域重金屬的污染及毒害作用也日趨嚴重，為此，食品和環(huán)境樣品中重金屬的測定技術(shù)研究成為分析化學工作者的重要研究課題之一。重金屬不同的化學形態(tài)毒性差異很大，直接影響生物體的生理、毒理及環(huán)境行為。所以，對于鉛和汞元素已不能僅局限于對元素總量的測定，需要開展元素形態(tài)的研究。此外，由于環(huán)境中重金屬含量低且基體復(fù)雜，簡便、高效、環(huán)境友好的預(yù)富集技術(shù)在金屬形態(tài)分析研究中發(fā)揮著重要作用。<

2、br>　　研究建立了高效液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜（HPLC-ICP-MS)聯(lián)用快速測定四種汞形態(tài)的分析方法。以0.1％ L-半胱氨酸、2 mmoL醋酸銨水溶液和甲醇體系（pH=6.8）為流動相，采用梯度洗脫方式，在約3 min內(nèi)實現(xiàn)了二價汞、甲基汞、乙基汞和苯基汞四種形態(tài)在反相色譜 C18柱上的完全分離，四種汞形態(tài)檢出限分別為0.06μg/L、0.05μg/L、0.08μg/L和0.06μg/L，在0.5μg/L-10μg/L范圍

3、內(nèi)具有良好的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)均高于0.9995。用該方法對標準樣品人發(fā)（GBW07601）、黃魚（GBW08573）和金槍魚（ERM-CE464）中的汞形態(tài)和總汞量進行測定，結(jié)果與標準參考值一致。方法成功應(yīng)用于兩種水樣和三種魚肉樣品中汞形態(tài)的測定。兩種水樣汞形態(tài)的加標回收率（加標水平為0.5μg/L和5μg/L）在95%-122%之間，相對標準偏差小于5%。魚肉樣品中無機汞和甲基汞含量進行實驗室間比對，結(jié)果滿意。
　　研究建立了

4、HPLC-ICP-MS聯(lián)用技術(shù)同時測定四種鉛形態(tài)的分析方法。以C18反相柱為分離柱，在3.5 min內(nèi)采用5 mg/L的戊烷磺酸鈉水溶液（pH=5）/甲醇=95/5~10/90的梯度洗脫，實現(xiàn)了四種鉛形態(tài)：無機鉛、三甲基鉛、三乙基鉛和三苯基鉛的有效分離。無機鉛形態(tài)的檢出限為0.01μg/L，三種有機鉛形態(tài)的檢出限均為0.02μg/L。用該方法對兩種水樣標準樣品中的鉛形態(tài)進行測定，測定結(jié)果與標準參考值一致。方法成功應(yīng)用于兩種實際水樣：河水

5、和自來水中鉛元素形態(tài)的測定，并在河水中檢測到了無機鉛形態(tài)。
　　在單一研究汞形態(tài)和鉛形態(tài)分析的基礎(chǔ)上，研究建立了同時測定鉛和汞形態(tài)的HPLC-ICP-MS聯(lián)用分析方法。以0.1%的L-半胱氨酸（pH=2.5）和甲醇為流動相，5分鐘內(nèi)梯度洗脫，在 C18反相柱上實現(xiàn)了四種鉛形態(tài)和四種汞形態(tài)的同時分離。方法檢出限低精密度好，鉛形態(tài)檢出限為0.01μg/L~0.03μg/L，汞形態(tài)檢出限為0.04μg/L~0.05μg/L。將該方法應(yīng)用

6、與兩種水樣中鉛汞形態(tài)的測定，并進行加標回收試驗，回收率為86%～108%。
　　由于環(huán)境和生物樣品中鉛、汞元素形態(tài)含量極低，為了提高方法的應(yīng)用范圍，探究了濁點萃取對鉛和汞形態(tài)的同時預(yù)富集，詳細探討了有機鉛形態(tài)在濁點萃取過程中的分解情況，考察了萃取過程中酸度、時間、溫度、螯合劑用量以及鉛形態(tài)自身濃度對分解的影響。由于有機鉛分解情況的存在，本文僅完成了四種鉛形態(tài)和兩種汞形態(tài)同時濁點萃取 HPLC-ICP-MS的定性分析，成功實現(xiàn)了六種