聚噻吩瞬態(tài)輸運性質(zhì)的研究.pdf

1、隨著掃描顯微鏡、分子自組裝等實驗手段的進步，分子電子學(xué)的研究也越來越受人們關(guān)注。分子電子學(xué)主要以苯環(huán)為基本單元的芳香族有機聚合物為研究對象，由于這些有機化合物具有共軛π電子結(jié)構(gòu)，可以將其看做準(zhǔn)一維體系，電子與晶格相互影響，能夠支持孤子、極化子、激子等多種結(jié)構(gòu)的非線性元激發(fā)。這些元激發(fā)可以使有機聚合物發(fā)揮獨特的物理特性。聚噻吩及其衍生物由于其獨特的光學(xué)特性和導(dǎo)電性質(zhì)，是有機分子器件的良好候選。采用Su-Schrieffer-Heeger(

2、S SH)模型，大量工作集中研究了孤立電子-品格耦合系統(tǒng)的靜態(tài)以及動力學(xué)過程，但對于分子與電極耦合的情況，也就是開放量子體系中元激發(fā)的動力學(xué)還缺乏理解，尤其是由于電-聲相互作用引起的各種物理現(xiàn)象。本論文基于擴展的SSH模型，充分考慮電-聲耦合作用，采用級聯(lián)運動方程結(jié)合非絕熱分子動力學(xué)的方法，研究聚噻吩的瞬態(tài)輸運性質(zhì)。
　　首先通過自洽迭代的方法找到了聚噻吩分子動力學(xué)初態(tài)的性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)聚噻吩分子具有四周期結(jié)構(gòu)，由于異質(zhì)硫原子的存在導(dǎo)致

3、其能帶關(guān)于費米面不對稱。接著運用級聯(lián)運動方程方法結(jié)合非絕熱分子動力學(xué)公式計算四噻吩構(gòu)成的有機分子器件的瞬態(tài)輸運性質(zhì)，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)系統(tǒng)受到外界激勵后，需經(jīng)歷一定時間達到穩(wěn)定狀態(tài)，大約為68fs。當(dāng)偏壓較小時，由于沒有導(dǎo)電通道存在，系統(tǒng)電流很小，振蕩幅度也較小;當(dāng)偏壓達到一定值時，偏壓窗內(nèi)會出現(xiàn)導(dǎo)電通道，系統(tǒng)電流增大;偏壓較大時，系統(tǒng)電流的振幅增大，其主要原因是由于某些導(dǎo)電能級的振蕩行為，瞬時進出偏壓窗而導(dǎo)致，最終電流隨時間也表現(xiàn)出小幅振蕩。

4、分子長度也是影響系統(tǒng)輸運性質(zhì)的因素，我們還討論了鏈長對噻吩瞬態(tài)輸運的影響。發(fā)現(xiàn)在一定偏壓內(nèi)，體系的穩(wěn)恒流隨著鏈長的增大而減小，這是由于鏈長較長的共振能級更接近偏壓窗，電-聲耦合的作用增加了品格原子對電子的散射作用，因此電流較小;隨著偏壓的增大，電流出現(xiàn)較大幅度的上升，隨后出現(xiàn)電流平臺，所選的鏈越長，會較早的出現(xiàn)平臺，并且平臺的高度會降低，這是由于體系的最低未占據(jù)軌道和最高占據(jù)軌道進入偏壓窗內(nèi)，而其它能級未進入偏壓窗內(nèi)，同時當(dāng)達到共振能級