骨架結(jié)構(gòu)釕、鎳、銅的催化活性研究.pdf

1、大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文骨架結(jié)構(gòu)釕、鎳、銅的催化活性研究姓名：胡爽申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：應(yīng)用化學(xué)指導(dǎo)教師：呂連海20051220胡爽：骨架結(jié)構(gòu)釕、鎳、銅的催化活性研究S t u d y o nt h eC a t a l y t i c A c t i v i t y o f R u t h e n i u m ，N i c k e la n d C o p p e rw i t hS k e l e t a lS t r u c t

2、 u r eA b s t r a c tA s o l i dk n o w l e d g e o nt h ep r e p a r a t i o n ，m o d i f i c a t i o na n da p p l i c a t i o no fs k e l e t a l m e t a lc a t a l y s t sh a s b e e na c c u m u l a t e d s i n c ei

3、 t w a s i n v e n t e di n 1 9 2 5 ．S of a r , s e v e r a lk i n do f s k e l e t a lc a t a l y s t se s p e c i a l l y N i ，C ua n dC o ，h a v eb e e nw i d e l ya p p l i e di ni n d u s t r i a l p r o c e s s e s

4、L i k eh y d r o g e n a t i o n ，d e h y d r o g e n a t i o n a n d h y d r a t i o n ．T h i st h e s i ss t u d i e sn e w s y n t h e s i sa n d c a t a l y t i ca p p l i c a t i o no f s k e l e t a lR u ，N ia n d

5、C u ，w h i c h i sc o m p o s e d o f t h r e e p a r t s ．T h e f i r s tp a r ti sa b o u t t h es t u d yo f h y d r o g e n a t i o n a c t i v i t yo f s k e l e t a lR u r R —R u ) ．M e t a lR ui s w e l l k n o w

6、n t o b ev e r ys t a b l e w i t hv e r y h i g h m e l t i n g p o i n t ．M e t a la l l o yo fR u - A 1a n dM —R u - A 1w e r ep r e p a r e db yh i g hf r e q u e n c y i n d u c t i o nm e l t i n g f u r n a c ea n

7、 da r g o n a r cm e l t i n gf u m a c e ，r e s p e c t i v e l y ．T h e s u r f a c em o r p h o l o g y a n d s t r u c t u r a lc h a r a c t e r i s t i c s o f t h ea l l o y sw e r ei n v e s t i g a t e db yX —r

8、a yd i f f r a c t i o na n d S c a n n i n gE l e c t r o nM i c r o s c o p e ( S E M ) ．H y d r o g e n a t i o n so fs e v e r a lc o m p o u n d s w e r eu s e da sp r o b e r e a c t i o n st ot e s t t h ea c t i

9、v i t yo fs k e l e t a lR u ．R - R uw a s c o n f i r m e d t ob et h e b e s tc a t a l y s tf o r t h eh y d r o g e n a t i o n o fM D A ．T h e r e a c t i o nm e c h a n i s mw a s p r o v e d t ob ea f i r s to r d

10、 e r c o n s e c u t i v er e a c t i o n ．T h e r e a c t i o nf a c t o r si n c l u d i n gt e m p e r a t u r e ，p r e s s u r e ，t i m e ，c o n c e n t r a t i o n o f s u b s t r a t e ，s o l u t i o na n d w a t e

11、 r a m o u n t 舔w e l l a st h e l i f e t i m eo ft h ec a t a l y s t s w e r ei n v e s t i g a t e d ．U n d e rt h eo p t i m a l c o n d i t i o n s ，t h ec o n v e r s i o no f r e a c t a n ta n dt h ey i e l d o

12、fH 1 2 M D A a r eb o t ha sh i g ha s1 0 0 ％w i t hc o n t e n t o f t r a n s —t r a n si s o m e r b e i n g l o w e rt h a n1 0 ％．H i g hs t e r e o s e l e c t i v i t y i sa v e r y i m p o r t a n tf e a t u r e o

13、 f t h eR —R u c a t a l y s t ．T h e s e c o n dp a r t i sa b o u t t h es t u d y o f m o d i f i e ds k e l e t a lN i ．T h o u g hR - N i h a sb e e n w i d e l yu s e d i nc o m m e r c i a lh y d r o g e n a t i o

14、 np r o c e s s ．I t i s s t i l l u r g e n tt o d e v e l o pm o r ea c t i v e R - N ic a t a l y s t ．S k e l e t a l N iw a sf o u n dt o b e a b l e t o m e e t t h e s p e c i a l r e q u i r e m e n t s o fs e v

15、e r a lh y d r o g e n a t i o n r e a c t i o nb yc o n t r o l l i n g t h e m o d i f i c a t i o nc o m p o n e n t s o fa l l o y p r e c u r s o r a sw e l la sb yo p t i m i z i n gr e a c t i o np a r a m e t e r

16、 s ．T h e h y d r o g e n a t i o no fb i p h e n y lt oc y c l o h e x y l b e n z e n eo v e rm o d i f i e ds k e l e t a lN iw a s s t u d i e d ．W eo b t a i n e dt h ey i e l do f 9 9 ．4 ％b yo n e —s t e pr e a c t

17、 i o n ．w h i c h w a s t h eh i g h e s t r e s u l ti nt h es c o p e o f o u r l i t e r a t u r es t u d y ．T h em i l dr e a c t i o nc o n d i t i o n s ，l o wp r o d u c t i o nc o s ta n de x t r e m e l yh i g h

18、v a l u e d p r o d u c ti n d i c a t eg r e a tp o t e n t i a lf o rf u r t h e ri n d u s t r i a la p p l i c a t i o n ．T h e l a s tp a r ti sa b o u t t h e s t u d yo f s k e l e t a lC u i nh y d r a t i o no f

19、 e t h y l e n e o x i d e ．S k e l e t a lC uw a s k n o w n t o b ea c t i v ef o rh y d r a t i o no fn i t r i l ec o m p o u n d s ( e s p e c a i l l ya c r y l o n i t r i l e ) t of o r mc o r r e s p o n d i n g

20、a m i d e ．W ef o u n d s k e l e t a l C u i s a g o o d c a t a l y s t f o rs e l e c t i v e h y d r a t i o no fe t h y l e n e o x i d e t o p r o d u c e g l y c o l u n d e rt e m p e r a t u r e o f 9 0 ～I(xiàn) 1 0 ℃