2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、水楊酰肼類化合物具有良好的生物活性,為了進一步研究相關(guān)衍生物的合成和性質(zhì),針對當前研究的熱點,我們以脲酶模型化合物活性研究為對象,選擇對水楊酰肼類配體進行結(jié)構(gòu)修飾,然后與Ni(Ac)2·4H2O 進行配位。培養(yǎng)出了三種水楊酰肼衍生物的鎳金屬配合物晶體,并且進行了一系列的表征和模擬脲酶催化活性測試,以期發(fā)現(xiàn)更高催化活性的模型化合物。本論文的主要研究內(nèi)容如下:
   合成了三個新的水楊酰肼衍生物,即N,N’-二水楊?;叶k?、N,

2、N’-二(5-氯水楊?;┮叶k潞?-氧代-2-(5-溴水楊酰肼基)乙酸乙酯,并用IR、1H-NMR、13 C-NMR等方法對它們的結(jié)構(gòu)進行了表征。然后分別以這三個酰肼化合物為配體,與Ni(Ac)2·4H2O 反應(yīng)制備相應(yīng)的脲酶模型配合物,得到了三個深紅色的配合物。對得到的配合物晶體采用X-Ray 單晶衍射方法進行了結(jié)構(gòu)表征。
   配合物[Ni6(C16H8N4O6)2(C3H7NO)(C5H5N)6(H2O)] ·3H2O

3、的晶體為單斜晶系,空間群C2/c。A=49.029(3) ?,b=13.1355(7) ?,c=24.2826(13) ?,β=107.521(2)°,V=14912.9(14)? 3,Z=4,Dcalc=0.733g/cm-3,R1=0.0976,wR2=0.2394 I>2 σ (I)的13823個衍射點GOF=1.074。[Ni6(C16H8N4O6)2(C3H7NO)(C5H5N)6(H2O)] ·3H2O為六核鎳簇合物, [N

4、i6(C16H8N4O6)2(C3H7NO)(C5H5N)6(H2O)] ·3H2O 配合物中兩個中心鎳離子與兩個酰氧、兩個酰肼氮、一個DMF和一個水分子構(gòu)成八面體構(gòu)型,另外四個鎳離子與六個吡啶氮、兩個酚氧和兩個酰肼氮形成平面四邊形結(jié)構(gòu)。
   配合物[Ni6(C16H6N4O6Cl2)2(C5H5N)6(H2O)2] ·2H2O的晶體為單斜晶系,空間群C2/c。A=30.531(5)?,b=13.202(2)?,c=22.77

5、7(4)?,β=127.593(3)°,V=7274(2)? 3,Z=4,Dcalc=1.558g/cm-3,R1=0.1045,wR2=0.2437 (I>2 σ (I)的6574個衍射點,GOF=1.123。[Ni6(C16H6N4O6Cl2)2(C5H5N)6(H2O)2] ·2H2O為六核鎳簇合物, [Ni6(C16H6N4O6Cl2)2(C5H5N)6(H2O)2] ·2H2O 配合物中兩個中心鎳離子與兩個酰氧、兩個酰肼氮和兩

6、個水分子構(gòu)成八面體構(gòu)型,另外四個鎳離子與六個吡啶氮、兩個酚氧和兩個酰肼氮形成平面四邊形結(jié)構(gòu)。
   配合物[Ni3(C11H8N2O5Br)2(C5H5N)4]的晶體為單斜晶系,空間群P2(1)/n。A=9.823(7)?,b=9.803(7)?,c=22.992(17)?,β=100.488(15)°,V=2177(3)? 3,Z=2,Dcalc=1.752g/cm-3,R1=0.0832,wR2=0.1643 (I>2 σ

7、(I)的4032個衍射點),GOF=1.194。[Ni3(C11H8N2O5Br)2(C5H5N)4]配合物中一個鎳離子與兩個吡啶上的氮原子、酰肼上的兩個氧原子、兩個氮原子配位,呈中心對稱的八面體配位構(gòu)型。另外兩個鎳原子都是與酰肼上的兩個氧、一個氮及吡啶上的一個氮配位,形成平行四方形。
   對得到的三核鎳配合物[Ni6(C16H8N4O6)2(C3H7NO)(C5H5N)6(H2O)] ·3H2O、[Ni6(C16H6N4O6

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