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文檔簡介
1、在聚合物凝聚態(tài)物理理論中,自洽平均場理論(Self-Consistent Mean Field Theory, SCMFT)是在平均場層次上,最為系統(tǒng)、最為準確的理論之一.除了鞍點近擬以外,SCMFT不依賴于其它附加的理論假設,并能夠方便地考慮聚合物鏈結構,給出鏈的構象信息.所以原則上它可以處理任意相分離程度的,任意復雜的多組分聚合物體系的熱力學問題.近年來,SCMFT已經(jīng)發(fā)展了實空間計算方法和譜方法等代表性算法,并被廣泛地用來解決多組
2、分聚合物體系各方面的熱力學問題.該論文主要內(nèi)容是發(fā)展新的SCMFT理論方法,并拓展其在高分子及其相關領域中的應用.基于上述目的,在該論文的第一章中對SCMFT進行簡要的介紹.介紹的重點放在SCMFT理論的要義,基本表述以及與其它近似理論的比較與聯(lián)系,SCMFT計算方法,相關的動力學理論以及SCMFT理論擴展等方面.第二章研究了往二元共混物A/B中添加嵌段共聚物AB對臨界核的結構及其熱力學的影響.往具有固定均聚物比例的二元A/B共混物中添
3、加AB二嵌段共聚物,相對于原先二元共混物A/B而言,成核能壘或是增加或是降低,取決于添加的嵌段共聚物的添加量、聚合度和組成.添加嵌段共聚物對臨界核的定性影響可以從因嵌段共聚物的加入導致的相圖中coexistence和spinodal曲線的移動來進行定性解釋.二嵌段共聚物在臨界核中的分布取決于二嵌段共聚物的組成和淬冷深度.當其靠近coexistence曲線時,對稱二嵌段共聚物表現(xiàn)出表面活性劑的性質,在臨界核的界面上富集;而當其靠近spin
4、odal曲線時,它更象共溶劑,分布較為均勻.實際應用的高分子難免具有分子量的分散性,分子量分散性對成核相分離有什么影響卻還不清楚.在第三章中,我們用簡化的三組分模型考察了A/B共混物中組分分子量多分散性對成核的影響.第四章我們研究外加介觀顆粒存在下二元聚合物共混物的成核問題,考慮了異相成核和均相成核之間的競爭.通過比較異相成核和均相成核的成核能壘大小,得到了關于成核機理的動力學相圖.發(fā)現(xiàn)異相成核對顆粒表面相互作用勢和顆粒大小很敏感,其中
5、對顆粒大小的依賴性很微妙.如果顆粒表面選擇吸引成核組分,異相成核通常會占優(yōu)勢.如果顆粒表面吸引作用足夠強,異相成核可以不需要克服能壘.我們的研究在平均場層次上為含介觀顆粒的二元聚合物共混物的相分離動力學提供了較為完整的描述.此外,我們還研究了在組成不對稱的嵌段共聚物(f~0.1)熔體中無序膠束相的形成(第五章).研究的出發(fā)點是為了解釋實驗上觀察到的嵌段共聚物熔體在有序無序轉變之前的無序膠束相.在第六章中,我們以簡單的柔性高分子/小分子液
6、晶共混物為研究對象.發(fā)展的SCMFT在均相態(tài)下可以還原成Flory-Huggins溶液理論和Maier-Saupe理論的結合.我們采用該SCMFT理論考察了共混物相分離界面.發(fā)現(xiàn)在該體系中各向異性相互作用會導致液相-向列相相分離,我們研究了它對Flory-Huggins作用參數(shù)、Maier-Saupe作用參數(shù)和聚合物鏈長的依賴關系.相分離界面的研究結果與先前用Helfand格子理論及格子Monte Carlo模擬的結果一致.第三方面是發(fā)
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