2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、近年來(lái),由臺(tái)灣刮起的塑化劑風(fēng)波引起了社會(huì)高度重視,環(huán)保無(wú)毒增塑產(chǎn)品的研究開(kāi)發(fā)已迫在眉睫。C22-環(huán)脂肪三酸酯是一類含有環(huán)己烯結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)碳鏈化合物。其遷移性小、閃點(diǎn)高、環(huán)保無(wú)毒且可生物降解,可作為新型生物增塑劑以代替或部分代替?zhèn)鹘y(tǒng)有毒增塑劑。其合成主要通過(guò)共軛雙烯體與親雙烯體的Diels-Alder反應(yīng)實(shí)現(xiàn)。目前,國(guó)內(nèi)外關(guān)于該反應(yīng)的研究大多是基于碘為催化劑的研究。然而,碘存在諸如易升華、不可重復(fù)利用及促進(jìn)聚合反應(yīng)的缺點(diǎn)。本論文旨在解決現(xiàn)有催

2、化路線存在的問(wèn)題,尋求一種高效、綠色環(huán)保的新型催化劑以取代傳統(tǒng)碘,用于催化合成產(chǎn)物C22-環(huán)脂肪三酸酯。論文從催化劑制備、合成工藝條件優(yōu)化、產(chǎn)物結(jié)構(gòu)與性能分析三個(gè)方面展開(kāi)研究。
  實(shí)驗(yàn)以ZnCl2為活性組分前驅(qū)體,以常見(jiàn)粘土材料活性白土、凹凸棒石(ATP)為載體,通過(guò)等體積浸漬法制備了負(fù)載ZnCl2固體酸催化劑,并用于催化模型反應(yīng)。以BET、XRD、FT-IR、Pyridine-IR、TG-DSC、SEM、TEM等分析手段對(duì)負(fù)載

3、型催化劑的組成、表面酸性及微觀形貌進(jìn)行表征分析;并結(jié)合其催化模型反應(yīng)的結(jié)果,探究了催化劑制備條件及合成工藝條件對(duì)催化性能的影響。結(jié)果表明,就本研究體系而言,本文制備的負(fù)載型催化劑具有較高的催化活性,且可循環(huán)再生使用;相比于ZnCl2/活性白土,ZnCl2/凹凸棒石(ZnCl2/ATP)催化劑具有更高的催化活性及產(chǎn)物選擇性;其適宜制備條件為:鹽酸濃度1.0 mol/L,酸化時(shí)間4 h,ZnCl2負(fù)載量1.0 mmol/g,焙燒活化溫度35

4、0℃;且該催化體系下產(chǎn)物合成的適宜工藝條件為:反應(yīng)溫度240℃,反應(yīng)時(shí)間4 h,馬來(lái)酸二丁酯(DBM)與亞油酸甲酯摩爾比為1.1:1,催化劑用量為廢棄油脂脂肪酸甲酯(WOFAME)用量的10%;此條件下,原料轉(zhuǎn)化率與目標(biāo)產(chǎn)物選擇性分別可達(dá)97%、94%以上。
  實(shí)驗(yàn)以FT-IR、MS、1H-NMR、HPLC等技術(shù)對(duì)負(fù)載型催化劑催化產(chǎn)物進(jìn)行定性定量分析。結(jié)果表明,ZnCl2/活性白土與碘催化劑一樣易促進(jìn)聚合反應(yīng),其催化產(chǎn)物中存在一

5、分子亞油酸甲酯與兩分子DBM加成副產(chǎn)物;而 ZnCl2/ATP催化產(chǎn)物中則幾乎沒(méi)有副產(chǎn)物,且合成的產(chǎn)物中不僅有環(huán)己烯式的C22-環(huán)脂肪三酸酯,還有懸掛式的C22-三酸酯。實(shí)驗(yàn)對(duì)比了不同催化產(chǎn)物及傳統(tǒng)增塑劑的性能,結(jié)果表明,ZnCl2/ATP催化產(chǎn)物的耐熱性能及增塑性能都要優(yōu)于碘催化產(chǎn)物,且明顯優(yōu)于 DOP。結(jié)合產(chǎn)物結(jié)構(gòu)分析可知,懸掛式結(jié)構(gòu)的存在對(duì)產(chǎn)物的耐熱性能及增塑性能有著積極作用。
  作為本課題研究的延伸,論文采用上述 Die

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