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文檔簡介
1、本文對正庚烷和異辛烷的低壓熱解和低壓層流預(yù)混火焰開展了實驗、理論計算和動力學(xué)模擬研究。
在第一章中,首先闡述了化石燃料在社會發(fā)展中的重要作用和使用化石燃料所帶來的問題。其次說明了正庚烷和異辛烷作為化石燃料的模型分子在化石燃料研究中的代表性。最后綜述介紹了國內(nèi)外對正庚烷和異辛烷已開展的研究工作。
在第二章中,介紹了熱解和燃燒的實驗裝置、實驗?zāi)J?、?shù)據(jù)處理、理論計算方法和動力學(xué)模擬方法。實驗裝置方面,介紹了同步輻
2、射光源的特點、國家同步輻射實驗室U10和U14C光束線的性能、熱解和燃燒實驗裝置。實驗?zāi)J胶蛿?shù)據(jù)處理部分介紹了熱解和燃燒實驗中數(shù)據(jù)采集模式,推導(dǎo)了熱解和燃燒產(chǎn)物的摩爾分?jǐn)?shù)計算公式。理論計算方法部分簡要介紹了本論文計算方法的依據(jù)。動力學(xué)模型部分則給出了CHEMKIN的發(fā)展歷史和CHEMKIN中的相關(guān)運(yùn)行參數(shù)。
在第三章中,首先,通過正庚烷的低壓熱解實驗探測到了包括H2、CH3、CH4、C2H2、C2H4、C3H3、aC3H4
3、、pC3H4、aC3H5、C3H6、1-C4H8、1-C5H10、C6H6和1-C6H12等在內(nèi)的23種生成物。通過測量熱解產(chǎn)物的光電里效率譜,鑒定了它們的具體結(jié)構(gòu),區(qū)分了其中的同分異構(gòu)體。通過選定一系列的光子能量測量了熱解產(chǎn)物隨溫度變化的曲線,進(jìn)而推導(dǎo)出它們的摩爾分?jǐn)?shù)曲線。其次,利用CCSD(T)方法對正庚烷的解離路徑進(jìn)行了理論計算。比較了正庚烷分子中不同C—C鍵和C—H鍵解離能高低,計算了正庚烷單分子解離反應(yīng)路徑,總結(jié)了直鏈烷烴單分
4、子解離反應(yīng)的規(guī)律,計算了氫進(jìn)攻及后續(xù)β解離反應(yīng)的路徑。最后,在實驗數(shù)據(jù)和前人動力學(xué)研究的基礎(chǔ)上,發(fā)展了正庚烷的熱解動力學(xué)模型。通過產(chǎn)物生成速率(ROP)分析給出了熱解中正庚烷的消耗路徑和C2-C6烯烴的生成和消耗路徑,以及各個反應(yīng)對它們生成和消耗的貢獻(xiàn)。通過敏感度分析給出了各個反應(yīng)對C2-C6烯烴生成和消耗的敏感度。
在第四章中,開展了四個不同C/O比(C/O=0.30、0.42、0.54和0.66)的正庚烷低壓層流預(yù)混火
5、焰的實驗研究。根據(jù)光電離效率譜鑒定了火焰物種。通過掃描燃燒爐位置得到了火焰物種的質(zhì)譜信號的空間變化趨勢,并推導(dǎo)出火焰物種的摩爾分?jǐn)?shù)曲線。在正庚烷熱解動力學(xué)模型的基礎(chǔ)上,加入正庚烷氧化機(jī)理,發(fā)展了正庚烷燃燒動力學(xué)模型。通過ROP分析給出了貧燃和富燃火焰中正庚烷的消耗路徑和C2-C6烯烴的生成和消耗路徑,以及各個反應(yīng)對它們生成和消耗的貢獻(xiàn)。
在第五章中,通過異辛烷的熱解實驗探測到了包括H2、CH3、CH4、C2H2、C2H4、
6、C3H3、aC3H4、pC3H4、aC3H5、C3H6、iC4H7、iC4H8、C5H6和C6H6等在內(nèi)的25中生成物,鑒定了它們的具體結(jié)構(gòu),區(qū)分了其中的同分異構(gòu)體,推導(dǎo)了它們隨溫度變化的摩爾分?jǐn)?shù)曲線。利用CCSD(T)方法對異辛烷解離路徑進(jìn)行了理論計算,比較了異辛烷分子中不同類型的C—C和C—H鍵的解離能高低,計算了異辛烷單分子解離和氫進(jìn)攻反應(yīng)路徑,對比分析了正庚烷和異辛烷單分子解離反應(yīng)和氫進(jìn)攻反應(yīng)的相同點和不同點。最后,根據(jù)實驗結(jié)果
7、和前人動力學(xué)研究發(fā)展了異辛烷的熱解動力學(xué)模型。通過ROP分析給出了熱解中異辛烷的消耗路徑和乙烯、丙烯、異丁烯的生成和消耗路徑,以及各個反應(yīng)對它們生成和消耗的貢獻(xiàn)。通過敏感度分析,給出了各個反應(yīng)對乙烯、丙烯、異丁烯生成和消耗的敏感度。
在第六章中,開展了四個不同C/O比(C/O=0.30、0.42、0.54和0.64)的異辛烷低壓層流預(yù)混火焰的實驗研究。根據(jù)光電離效率譜鑒定了火焰物種,通過掃描燃燒爐位置得到了質(zhì)譜信號的空間變
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