含硅量子點(diǎn)氮化硅薄膜的發(fā)光特性及載流子輸運(yùn)機(jī)理研究.pdf

1、硅量子點(diǎn)由于其獨(dú)特的量子限域效應(yīng)特性在發(fā)光二極管和太陽(yáng)能電池等領(lǐng)域具備巨大潛力。特別地，含硅量子點(diǎn)氮化硅薄膜由于其良好的光學(xué)特性，且制備方式與現(xiàn)行成熟的互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體（CMOS）工藝相兼容等優(yōu)勢(shì)成為極具潛力的硅基光源候選材料之一。然而，截至目前，對(duì)于含硅量子點(diǎn)氮化硅薄膜發(fā)光機(jī)制的探討還未有定論，量子限域效應(yīng)（QCE）發(fā)光，帶尾態(tài)發(fā)光和界面態(tài)發(fā)光等多種機(jī)制被提出；硅量子點(diǎn)發(fā)光器件的載流子輸運(yùn)與硅量子點(diǎn)密度、缺陷態(tài)分布等密切相關(guān)，也需

2、進(jìn)行深入分析；此外，當(dāng)前硅量子點(diǎn)器件的發(fā)光效率依然很低，有待提高。基于此，本文采用等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積（PECVD）方式沉積氫化非晶氮化硅（α-SiNx:H）薄膜，經(jīng)退火工藝凝析出硅量子點(diǎn)；研究了硅量子點(diǎn)生長(zhǎng)規(guī)律以及氮化硅薄膜的微結(jié)構(gòu)及光致發(fā)光（PL）性能；制備了硅量子點(diǎn)發(fā)光器件并探索了其電致發(fā)光（EL）來(lái)源及其載流子輸運(yùn)機(jī)理。本文主要的研究結(jié)果如下：
　　通過(guò)調(diào)控NH3/SiH4流量比制備了富硅程度不同的α-SiNx:H薄膜

3、，獲得了優(yōu)化的晶硅量子點(diǎn)和非晶硅量子點(diǎn)制備工藝；分析了退火過(guò)程中氮化硅薄膜的微結(jié)構(gòu)演變及硅量子點(diǎn)的生長(zhǎng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，退火處理導(dǎo)致薄膜內(nèi)Si-H和N-H鍵斷裂，H將逃逸出薄膜，且薄膜內(nèi)趨向于形成化學(xué)劑量比的氮化硅。依據(jù)Raman譜，薄膜的富硅程度決定了硅量子點(diǎn)的生長(zhǎng)狀況。富硅含量過(guò)高時(shí)，將導(dǎo)致硅量子點(diǎn)接連生長(zhǎng)；而當(dāng)薄膜富硅程度太低時(shí)，將無(wú)法生長(zhǎng)硅量子點(diǎn)。UV-Vis吸收譜研究發(fā)現(xiàn)，H的逃逸顯著地降低了薄膜的光學(xué)帶隙；硅量子點(diǎn)的長(zhǎng)大與晶化

4、也影響著其光學(xué)帶隙。
　　引入325 nm和532 nm兩波長(zhǎng)激光研究了薄膜退火前后的PL特性；探索了退火溫度、時(shí)間對(duì)于薄膜PL的影響；結(jié)合UV-Vis吸收譜闡明了氮化硅薄膜PL來(lái)源。對(duì)于1100℃退火后有晶硅量子點(diǎn)析出薄膜，在325 nm波長(zhǎng)激發(fā)下，退火前后PL譜中均有~1.75 eV源于缺陷態(tài)的發(fā)光峰；未退火樣品主峰來(lái)源于非晶硅量子點(diǎn)QCE發(fā)光；經(jīng)1100℃退火后薄膜PL由晶硅量子點(diǎn)的QCE發(fā)光占據(jù)主導(dǎo)。然而，在532 nm波

5、長(zhǎng)激發(fā)下，缺陷態(tài)發(fā)光被掩蓋；800℃和950℃退火薄膜的PL來(lái)源于帶尾態(tài)發(fā)光；而未退火和1100℃退火樣品，其PL來(lái)源并未改變，且1100℃退火樣品展現(xiàn)激發(fā)波長(zhǎng)尺寸選擇激發(fā)。對(duì)于1100℃退火后析出有非晶硅量子點(diǎn)氮化硅，其在325 nm波長(zhǎng)激發(fā)下退火前后的PL來(lái)源于缺陷態(tài)發(fā)光和氮化硅本身固有的發(fā)光。在532 nm波長(zhǎng)激發(fā)下，未退火及800℃和950℃退火樣品的PL均源自帶尾態(tài)發(fā)光；而1100℃處理后薄膜的PL由非晶硅量子點(diǎn)的QCE發(fā)光占

6、據(jù)主導(dǎo)。
　　設(shè)計(jì)制備了ITO/SRN（Si QDs）/p-Si/Al結(jié)構(gòu)發(fā)光器件，對(duì)EL譜高斯分峰并對(duì)比PL譜分析了EL來(lái)源；依據(jù)I-V數(shù)據(jù)進(jìn)行各可能傳導(dǎo)機(jī)制擬合，獲得了發(fā)光器件在各工作區(qū)域的載流子輸運(yùn)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)載流子遂穿過(guò)程中出現(xiàn)擇優(yōu)路徑選擇，導(dǎo)致分散發(fā)光亮點(diǎn)的出現(xiàn)。對(duì)于含晶硅量子點(diǎn)氮化硅發(fā)光器件，其EL主要來(lái)源于缺陷態(tài)，僅在含硅量子點(diǎn)密度較大器件EL譜中發(fā)現(xiàn)~1.58 eV的子峰，其來(lái)源于晶硅量子點(diǎn)的QCE發(fā)光。載流子輸

7、運(yùn)依賴于薄膜中富硅含量，F(xiàn)-N和 TAT隧穿在載流子傳輸中均可能占據(jù)主導(dǎo)。而對(duì)于含非晶硅量子點(diǎn)氮化硅發(fā)光器件，其EL來(lái)源于非晶硅量子點(diǎn)的QCE發(fā)光；此外，基于 F-N和 SCLC隧穿機(jī)制的載流子輸運(yùn)在場(chǎng)強(qiáng)為0.55~1.55 MV/cm和場(chǎng)強(qiáng)大于1.55 MV/cm區(qū)域分別占據(jù)主導(dǎo)。制備了Si/SiNy和SiNx/SiNy兩種含硅量子點(diǎn)多層結(jié)構(gòu)發(fā)光器件，發(fā)現(xiàn)其EL和PL均位于~590 nm，來(lái)源于晶硅量子點(diǎn)的QCE發(fā)光，而載流子輸運(yùn)分別