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文檔簡介
1、硅量子點由于其獨特的量子限域效應特性在發(fā)光二極管和太陽能電池等領(lǐng)域具備巨大潛力。特別地,含硅量子點氮化硅薄膜由于其良好的光學特性,且制備方式與現(xiàn)行成熟的互補金屬氧化物半導體(CMOS)工藝相兼容等優(yōu)勢成為極具潛力的硅基光源候選材料之一。然而,截至目前,對于含硅量子點氮化硅薄膜發(fā)光機制的探討還未有定論,量子限域效應(QCE)發(fā)光,帶尾態(tài)發(fā)光和界面態(tài)發(fā)光等多種機制被提出;硅量子點發(fā)光器件的載流子輸運與硅量子點密度、缺陷態(tài)分布等密切相關(guān),也需
2、進行深入分析;此外,當前硅量子點器件的發(fā)光效率依然很低,有待提高?;诖耍疚牟捎玫入x子體增強化學氣相沉積(PECVD)方式沉積氫化非晶氮化硅(α-SiNx:H)薄膜,經(jīng)退火工藝凝析出硅量子點;研究了硅量子點生長規(guī)律以及氮化硅薄膜的微結(jié)構(gòu)及光致發(fā)光(PL)性能;制備了硅量子點發(fā)光器件并探索了其電致發(fā)光(EL)來源及其載流子輸運機理。本文主要的研究結(jié)果如下:
通過調(diào)控NH3/SiH4流量比制備了富硅程度不同的α-SiNx:H薄膜
3、,獲得了優(yōu)化的晶硅量子點和非晶硅量子點制備工藝;分析了退火過程中氮化硅薄膜的微結(jié)構(gòu)演變及硅量子點的生長機理。研究發(fā)現(xiàn),退火處理導致薄膜內(nèi)Si-H和N-H鍵斷裂,H將逃逸出薄膜,且薄膜內(nèi)趨向于形成化學劑量比的氮化硅。依據(jù)Raman譜,薄膜的富硅程度決定了硅量子點的生長狀況。富硅含量過高時,將導致硅量子點接連生長;而當薄膜富硅程度太低時,將無法生長硅量子點。UV-Vis吸收譜研究發(fā)現(xiàn),H的逃逸顯著地降低了薄膜的光學帶隙;硅量子點的長大與晶化
4、也影響著其光學帶隙。
引入325 nm和532 nm兩波長激光研究了薄膜退火前后的PL特性;探索了退火溫度、時間對于薄膜PL的影響;結(jié)合UV-Vis吸收譜闡明了氮化硅薄膜PL來源。對于1100℃退火后有晶硅量子點析出薄膜,在325 nm波長激發(fā)下,退火前后PL譜中均有~1.75 eV源于缺陷態(tài)的發(fā)光峰;未退火樣品主峰來源于非晶硅量子點QCE發(fā)光;經(jīng)1100℃退火后薄膜PL由晶硅量子點的QCE發(fā)光占據(jù)主導。然而,在532 nm波
5、長激發(fā)下,缺陷態(tài)發(fā)光被掩蓋;800℃和950℃退火薄膜的PL來源于帶尾態(tài)發(fā)光;而未退火和1100℃退火樣品,其PL來源并未改變,且1100℃退火樣品展現(xiàn)激發(fā)波長尺寸選擇激發(fā)。對于1100℃退火后析出有非晶硅量子點氮化硅,其在325 nm波長激發(fā)下退火前后的PL來源于缺陷態(tài)發(fā)光和氮化硅本身固有的發(fā)光。在532 nm波長激發(fā)下,未退火及800℃和950℃退火樣品的PL均源自帶尾態(tài)發(fā)光;而1100℃處理后薄膜的PL由非晶硅量子點的QCE發(fā)光占
6、據(jù)主導。
設計制備了ITO/SRN(Si QDs)/p-Si/Al結(jié)構(gòu)發(fā)光器件,對EL譜高斯分峰并對比PL譜分析了EL來源;依據(jù)I-V數(shù)據(jù)進行各可能傳導機制擬合,獲得了發(fā)光器件在各工作區(qū)域的載流子輸運機理。研究發(fā)現(xiàn)載流子遂穿過程中出現(xiàn)擇優(yōu)路徑選擇,導致分散發(fā)光亮點的出現(xiàn)。對于含晶硅量子點氮化硅發(fā)光器件,其EL主要來源于缺陷態(tài),僅在含硅量子點密度較大器件EL譜中發(fā)現(xiàn)~1.58 eV的子峰,其來源于晶硅量子點的QCE發(fā)光。載流子輸
7、運依賴于薄膜中富硅含量,F(xiàn)-N和 TAT隧穿在載流子傳輸中均可能占據(jù)主導。而對于含非晶硅量子點氮化硅發(fā)光器件,其EL來源于非晶硅量子點的QCE發(fā)光;此外,基于 F-N和 SCLC隧穿機制的載流子輸運在場強為0.55~1.55 MV/cm和場強大于1.55 MV/cm區(qū)域分別占據(jù)主導。制備了Si/SiNy和SiNx/SiNy兩種含硅量子點多層結(jié)構(gòu)發(fā)光器件,發(fā)現(xiàn)其EL和PL均位于~590 nm,來源于晶硅量子點的QCE發(fā)光,而載流子輸運分別
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