含硅量子點氮化硅薄膜的發(fā)光特性及載流子輸運機理研究.pdf

1、硅量子點由于其獨特的量子限域效應特性在發(fā)光二極管和太陽能電池等領域具備巨大潛力。特別地，含硅量子點氮化硅薄膜由于其良好的光學特性，且制備方式與現(xiàn)行成熟的互補金屬氧化物半導體（CMOS）工藝相兼容等優(yōu)勢成為極具潛力的硅基光源候選材料之一。然而，截至目前，對于含硅量子點氮化硅薄膜發(fā)光機制的探討還未有定論，量子限域效應（QCE）發(fā)光，帶尾態(tài)發(fā)光和界面態(tài)發(fā)光等多種機制被提出；硅量子點發(fā)光器件的載流子輸運與硅量子點密度、缺陷態(tài)分布等密切相關，也需

2、進行深入分析；此外，當前硅量子點器件的發(fā)光效率依然很低，有待提高。基于此，本文采用等離子體增強化學氣相沉積（PECVD）方式沉積氫化非晶氮化硅（α-SiNx:H）薄膜，經(jīng)退火工藝凝析出硅量子點；研究了硅量子點生長規(guī)律以及氮化硅薄膜的微結構及光致發(fā)光（PL）性能；制備了硅量子點發(fā)光器件并探索了其電致發(fā)光（EL）來源及其載流子輸運機理。本文主要的研究結果如下：
　　通過調(diào)控NH3/SiH4流量比制備了富硅程度不同的α-SiNx:H薄膜

3、，獲得了優(yōu)化的晶硅量子點和非晶硅量子點制備工藝；分析了退火過程中氮化硅薄膜的微結構演變及硅量子點的生長機理。研究發(fā)現(xiàn)，退火處理導致薄膜內(nèi)Si-H和N-H鍵斷裂，H將逃逸出薄膜，且薄膜內(nèi)趨向于形成化學劑量比的氮化硅。依據(jù)Raman譜，薄膜的富硅程度決定了硅量子點的生長狀況。富硅含量過高時，將導致硅量子點接連生長；而當薄膜富硅程度太低時，將無法生長硅量子點。UV-Vis吸收譜研究發(fā)現(xiàn)，H的逃逸顯著地降低了薄膜的光學帶隙；硅量子點的長大與晶化

4、也影響著其光學帶隙。
　　引入325 nm和532 nm兩波長激光研究了薄膜退火前后的PL特性；探索了退火溫度、時間對于薄膜PL的影響；結合UV-Vis吸收譜闡明了氮化硅薄膜PL來源。對于1100℃退火后有晶硅量子點析出薄膜，在325 nm波長激發(fā)下，退火前后PL譜中均有~1.75 eV源于缺陷態(tài)的發(fā)光峰；未退火樣品主峰來源于非晶硅量子點QCE發(fā)光；經(jīng)1100℃退火后薄膜PL由晶硅量子點的QCE發(fā)光占據(jù)主導。然而，在532 nm波

5、長激發(fā)下，缺陷態(tài)發(fā)光被掩蓋；800℃和950℃退火薄膜的PL來源于帶尾態(tài)發(fā)光；而未退火和1100℃退火樣品，其PL來源并未改變，且1100℃退火樣品展現(xiàn)激發(fā)波長尺寸選擇激發(fā)。對于1100℃退火后析出有非晶硅量子點氮化硅，其在325 nm波長激發(fā)下退火前后的PL來源于缺陷態(tài)發(fā)光和氮化硅本身固有的發(fā)光。在532 nm波長激發(fā)下，未退火及800℃和950℃退火樣品的PL均源自帶尾態(tài)發(fā)光；而1100℃處理后薄膜的PL由非晶硅量子點的QCE發(fā)光占

6、據(jù)主導。
　　設計制備了ITO/SRN（Si QDs）/p-Si/Al結構發(fā)光器件，對EL譜高斯分峰并對比PL譜分析了EL來源；依據(jù)I-V數(shù)據(jù)進行各可能傳導機制擬合，獲得了發(fā)光器件在各工作區(qū)域的載流子輸運機理。研究發(fā)現(xiàn)載流子遂穿過程中出現(xiàn)擇優(yōu)路徑選擇，導致分散發(fā)光亮點的出現(xiàn)。對于含晶硅量子點氮化硅發(fā)光器件，其EL主要來源于缺陷態(tài)，僅在含硅量子點密度較大器件EL譜中發(fā)現(xiàn)~1.58 eV的子峰，其來源于晶硅量子點的QCE發(fā)光。載流子輸

7、運依賴于薄膜中富硅含量，F(xiàn)-N和 TAT隧穿在載流子傳輸中均可能占據(jù)主導。而對于含非晶硅量子點氮化硅發(fā)光器件，其EL來源于非晶硅量子點的QCE發(fā)光；此外，基于 F-N和 SCLC隧穿機制的載流子輸運在場強為0.55~1.55 MV/cm和場強大于1.55 MV/cm區(qū)域分別占據(jù)主導。制備了Si/SiNy和SiNx/SiNy兩種含硅量子點多層結構發(fā)光器件，發(fā)現(xiàn)其EL和PL均位于~590 nm，來源于晶硅量子點的QCE發(fā)光，而載流子輸運分別