整體式催化劑用于尿素醇解法合成碳酸丙烯酯的研究.pdf

1、尿素醇解法合成碳酸丙烯酯(PC)由于反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)單、原料安全和費(fèi)用低等優(yōu)點(diǎn)成為近年來合成PC的新方法。目前對(duì)此方法的研究還相對(duì)較少，且主要集中在使用粉末狀催化劑于漿態(tài)反應(yīng)器中進(jìn)行，存在著催化劑易結(jié)塊、易磨損、難分離，放大效應(yīng)大等問題。本文制備了一系列的整體式金屬氧化物催化劑和整體式金屬碳酸鹽催化劑，考察了它們常壓下在整體攪拌反應(yīng)器中尿素醇解反應(yīng)的催化性能，并對(duì)尿素醇解催化合成PC的工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化分析。
　　 金屬氧化

2、物催化劑的研究表明，無論是單金屬還是混合金屬氧化物，與漿態(tài)反應(yīng)器相比，在相同條件下整體攪拌反應(yīng)器給出了較低的PC收率，其中單金屬M(fèi)gO，混合金屬ZnO-Cr2O3催化活性較高，且負(fù)載牢固、無脫落現(xiàn)象。結(jié)果還表明，在最佳復(fù)合氧化物ZnO-Cr2O3催化作用下，整體攪拌反應(yīng)器最佳反應(yīng)條件(反應(yīng)溫度為180℃、反應(yīng)時(shí)間為6 h、活性組分負(fù)載量0.2 g/monolith、攪拌速度300 r/min、孔密度400 cpsi和整體催化劑長(zhǎng)度20

3、mm)下，PC收率可達(dá)97.82％。
　　 金屬碳酸鹽催化劑研究表明，尿素均勻沉淀法制備的整體式堿式碳酸鋅催化劑催化活性較好，負(fù)載牢固無脫落現(xiàn)象。催化活性受硝酸鋅與尿素的配比影響較大，當(dāng)硝酸鋅與尿素的摩爾比為1:6時(shí)催化活性最好，將該條件下制備的碳酸鋅催化劑用于尿素醇解反應(yīng)并進(jìn)行工藝條件優(yōu)化，整體攪拌反應(yīng)器最佳反應(yīng)條件為反應(yīng)溫度180℃、反應(yīng)時(shí)間4 h、活性組分負(fù)載量0.3 g/monolith、攪拌速度400 r/min、孔密