尿素醇解法合成碳酸丙烯酯的研究.pdf

1、尿素醇解法合成碳酸丙烯酯（PC）由于反應條件溫和、操作安全、原料安全和費用低等優(yōu)點成為是近年來合成PC的新方法，但目前對此方法的研究還相對較少。本文制備了一系列的金屬碳酸鹽和復合氧化物催化劑，考察了它們對于常壓尿素醇解反應的催化性能，并采用X射線衍射、Hammett指示劑法、熱重等技術對催化劑進行了表征。此外還對尿素醇解催化合成PC的工藝條件進行了的優(yōu)化分析。
　　 金屬碳酸鹽催化劑的研究表明，在單金屬碳酸鹽中，碳酸鉛的催化活性

2、最高，其次是碳酸鋅?；旌咸妓猁}中鉛鋅摩爾比對其催化活性有重要影響，當Pb/Zn為1:2時，其催化活性最大。鉛鋅混合碳酸鹽均存在PbCO3和Zn5（CO3）2（OH）6兩種晶相，它們的協(xié)同效應是促進PC合成的主要原因。此外，當Pb/Zn為1:3和1:2時，混合碳酸鹽表面具有一定的弱堿性，這有利于催化活性的提高。結果還表明，在最佳鉛鋅混合碳酸鹽催化作用下，尿素醇解反應溫度對PC收率具有最顯著影響，在最佳反應條件（反應溫度為180℃、反應時間

3、為5 h和催化劑濃度為1.8wt.％）下，PC收率可達96.35％。
　　 以M-Zn-Al類水滑石為前驅物的M-Zn-Al復合氧化物催化劑研究表明，所制備催化劑前驅體均形成了水滑石結構。共沉淀過程中，第三種金屬M的種類對催化活性的影響最大，其次分別為M加入量和晶化溫度，而晶化時間的影響程度最小。熱處理過程中，干燥溫度對催化劑活性的影響最顯著，然后依次是焙燒溫度和焙燒時間。催化劑的最佳制備條件為：第三種金屬為Fe，加入量15％，